有机改性凹凸棒土的制备与其除铬性能的分析.pdfVIP

有机改性凹凸棒土的制备及其除铬性能的研究 摘 要 铬污染是一种危害较大的环境问题，铬污染不仅损害人们的身体，同 时对大自然乃至整个生态系统都存在一定的危害。 凹凸棒土本身拥有较大的比表面积和很高的孔隙率，对水中的重金属 具有一定的去除作用。本研究以合成的聚乙烯亚胺改性凹凸棒土 （PEI-ATP ）、乙二胺改性凹凸棒土（EDA-ATP ）、三乙烯四胺改性凹凸棒 土（TETA-ATP ）、四乙烯五胺改性凹凸棒土（TEPA-ATP ）、乙二胺四乙酸 改性凹凸棒土（EDTA-ATP ）为吸附剂，研究其对水中铬的去除效果，通过 考察各种因素对其吸附效果的影响以及对吸附剂的表征，阐明吸附剂对水 中铬的吸附行为和机制。主要得到如下结论： PEI-ATP 对六价铬的吸附： （1）PEI 改性凹凸棒土后，PEI-ATP 表面相比凹凸棒土更加粗糙，且改 性后胺基的含量为1.7 1 mmol/g ，改性前后晶型并未改变。 （2 ）PEI-ATP 对六价铬具有很好的吸附性能。吸附量随着吸附剂投加 量的增大而减少，最佳投加量为20 mg （0.4 g/L ），在实验条件下，PEI-ATP 对六价铬的最大吸附量为51.81 mg/g，其等温吸附线可用Langmuir 模型方 程进行拟合。PEI-ATP 对六价铬的吸附在500~600 min 内吸附基本达到了平 衡，并且可用拟二级动力学方程拟合分析。PEI-ATP 对六价铬的吸附量随 - 2- 3- 着溶液pH 的增加先增大后减小。阴离子Cl 、SO4 、PO4 的存在对六价铬 的吸附具有抑制作用，PO43- 的影响最大。 （3 ）吸附剂PEI-ATP 可以循环再生。 EDA-ATP 、TETA-ATP 、TEPA-ATP 对六价铬的吸附： （1）有机改性后，随着有机试剂中胺基含量的增多，吸附剂表面变的 逐渐粗糙，胺基含量分别为2.95 mmol/g ，4.95 mmol/g ，5.86 mmol/g，同时 比表面积逐渐减小，改性前后晶型并未改变。 （2 ）吸附剂EDA-ATP 、TETA-ATP 、TEPA-ATP 对六价铬的最大吸附 量达到154.56 mg/g，254.24 mg/g ，270.88 mg/g，吸附等温线可以通过 Freundlich 方程进行拟合，并且随着吸附剂中胺基含量的增多，吸附剂对六 I 价铬的吸附量增大，吸附剂对六价铬的吸附动力学可以通过拟二级动力学 方程进行拟合，随着吸附剂中胺基含量的增多，吸附速率逐渐增大。随着 溶液pH 的增加，吸附剂对六价铬的吸附量先增大后减少，阴离子的存在对 吸附剂去除六价铬具有一定的抑制作用，尤其是PO43- 的存在，使吸附量由 原来的143.80 mg/g，207.11 mg/g ，215.83 mg/g 分别降低到61.39 mg/g， 113.06 mg/g，122.99 mg/g 。 根据XPS 结果分析可知，PEI-ATP 、EDA-ATP 、TETA-ATP 和TEPA-ATP 在六价铬的吸附过程中除了静电作用外，还有部分六价铬被还原成三价铬， 并与吸附剂表面氨基作用达到去除的目的。 EDTA-ATP 对三价铬的吸附： （1）与改性前相比，EDTA 接枝到ATP 表面上后，可看出吸附剂表面 被物质包围着，胺基含量为4.78 mmol/g ，并且改性前后晶型并未发生改变。 （2 ）EDTA-ATP 对三价铬的最大吸附量达到131.37 mg/g，吸附等温线 可以用Langmuir 方程模型进行拟合分析，其动力学吸附可以用拟二级动力 学方程模型进行拟合分析。阳离子对吸附剂EDTA-ATP 去除三价铬具有抑 制作用，影响顺序为Ca2+ ＞Na+ 。同时随着溶液pH 的增大，吸附剂EDTA-ATP 对三价铬的吸附量逐渐增大。有机物的存在能更好的促进EDTA-ATP 对三 价铬的去除，相比APTES-ATP ，EDTA-ATP 能更好的与络合态的三价铬发 生作用，从而达到去除的目的。 从XPS 分析结果可以看出，吸附剂EDTA-ATP 对三价铬的吸附主要是 通过羧基与三价铬的络合作用来达到去除的目的。 关键