煤改制活性炭与表面改性对甲烷吸附的影响.pdfVIP

致 谢 时光飞逝岁月如梭，转眼间三年的研究生生活即将结，在论文完成之际，我 首先向关心帮助和指导我的五位指导老师魏国营教授、张玉贵教授、张小兵老师、 闫江伟老师和贾天让老师表示衷心的感谢并致以崇高的敬意，还要特别向在试验 阶段为我提供便利并给予指导的江林华老师表示真心的感谢！ 从论文的选题、写作到后期的修改工作都凝结着五位老师的心血。三年来， 五位老师在学习和生活上给我莫大的支持和帮助。魏国营教授以他渊博的知识、 严谨的治学精神给我留下了深刻的印象，并深深的感染了我；张玉贵教授在学术 上孜孜不倦、一丝不苟的作风和平易近人的性格使我深受感动；张小兵老师、闫 江伟老师和贾天让老师在论文写作和实验研究过程中，给予我很多指导意见。在 几位老师身上，我还学到了许多做人做事道理，这些都是我今后学习、工作中的 宝贵经验，再次向五位老师致以真挚的感谢！ 在论文的资料收集和煤样采集阶段，得到了平顶山煤业(集团)八矿领导、潘一 矿领导的大力支持，在此表示由衷感谢！ 在实验期间得到了天津大学化工学院苏伟老师、吉林大学曾毅老师、河南理 工大学理化学院张磊老师、麻质浩同学、材料学院张亚飞同学及安全学院336 室、 306 室全体同学的大力帮助，在此一并表示衷心的感谢！ 感谢所有帮助我的老师和同学们，在校三年期间得到了他们极大的支持和帮 助！感谢研究生处各位老师三年来对我的培养和教育！ 特别感谢我的父母，是他们把我抚养成人，二十多年来一直默默地支持鼓励 我，使我能够顺利完成学业！ 论文写作过程中参阅大量经典文献，在此向各位专家学者表示感谢！ 最后，感谢各位专家、教授百忙之中评阅本论文，并热切渴望得到您的指导！ 万方数据 摘 要 煤的化学物理结构非常复杂，使得开展煤体吸附甲烷行为研究异常困难，构 造煤由于自身特殊物理、化学结构，更导致吸附性能与原生结构煤之间存在较大 差异。煤基活性炭与煤体具有相似的微观结构，孔隙与表面化学性质都比较接近， 可以作为简便模型用于探究煤体对甲烷的吸附行为。通过合理条件设置，对制备 好的活性炭进行氧化改性，改造活性炭表面的孔隙与官能团的组成，从而引起甲 烷吸附行为的变化。 本文利用KOH 作为活化剂，采用化学活化法将原生结构煤与共生构造煤制备 成结构类型具有一定差异的煤基活性炭，并在此基础上采用硝氧化改性、浓硫酸- 过硫酸铵联合改性的方法对煤基活性炭进行氧化改性，通过多种物理、化学表征 方法获取了煤、煤基系列活性炭的表面物理、化学特性： (1) 采用压汞置换试验测定煤样孔隙结构参数，表明原生结构煤孔隙类型主要 以开放孔为主，构造煤则存在有细颈瓶孔，且连通性较差。 (2) 低温液氮吸附试验表明原煤样品的氮气吸附等温线属于第Ⅱ类型，证明构 造煤与原生结构煤中都含有较连续的完整孔系统，其中构造煤亚微孔隙发育，是 比表面积增加的主要贡献者；不同类型煤基活性炭的氮气等温吸附线均属于I 型； 比表面积测定表明硝酸氧化处理打通了煤体内封闭的微孔，使得煤基活性炭比表 面积和孔容大幅增加；浓硫酸-过硫酸铵联合改性受液体强氧化性的影响，活性炭 表面孔壁被过度烧灼，部分微孔结构发生了坍塌或堵塞，导致微孔体积下降明显， 表面积和总孔容均有降低。 (3) 红外光谱测定结果表明，改性后的各类煤基活性炭表面含氧官能团数量增 加明显，主要以羰基、羧基、内酯基为主；Boehm 滴定与X 射线光电子能谱分析 法(XPS)测定结果印证了红外光谱测定结果，增加量为羧基＞内酯基＞酚羟基；改