华东-华南地区大气边界层臭氧及相关污染物观测及分布特征研究-大气环境化学专业论文.docxVIP

原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立 原创性声明 本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立 进行研究所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不包含 任何其他个人或集体已经发表或撰写过的科研成果。对本文的研究作出 贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本声明的法律责任由 本人承担。 论文作者签名： 立互d 日期：丝堕=兰：1 2 关于学位论文使用授权的声明 本人完全了解山东大学有关保留、使用学位论文的规定，同意学校 保留或向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被 查阅和借阅；t本人授权山东大学可以将本学位论文的全部或部分内容编 入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或其他复制手段保存论文 和汇编本学位论文。 (保密论文在解密后应遵守此规定) 论文作者签名：论文作者签名： 。至遗善缱导师签名：i：j盔坞一日期：巡j．77导师签名：i：j盔坞 日期：迸：r．77 山东大学硕士学位论文 山东大学硕士学位论文 摘 要 基于山东半岛高山站点和珠江三角洲两个典型站点的野外观测实验，详细阐述 了对流层臭氧及相关污染物多物种连续在线观测系统的建立及维护，对系统仪器的 工作原理，操作规程、标定维护规程进行全面地描述，并对实验中所采用的质量控 制和质量保证规程作了系统的介绍． 根据在华北平原地区．山东泰山(海拔1534m，36．25aN，117．100E)进行的5 个月的大气臭氧及其前体物一氧化碳观测，针对中国华北一山东半岛地区边界层及对 流层低层的臭氧及其前体物的区域性时间空间分布特征及传输作用进行了较系统的 研究。观测发现泰山山顶臭氧浓度达到58(士16)ppbv。一氧化碳浓度达到393(士223) ppbv，反映了泰山地区较为严重的二次光化学污染，可能受该地区人为燃烧源排放 的影响。在五个月的观测期间，臭氧及一氧化碳的月季变化显示臭氧在夏季达到最 高值，在秋季最低，这是由太阳辐射及气温等气象因素随季节的变化引起的。在太 阳辐射较强的夏季，伴随高温及静风等条件，臭氧的光化学生成过程得到较充分进 行，而在秋冬季节气象条件不利于臭氧生成．这种现象也和全球其他同纬度的高海 拔站点观测结果相似。对于一氧化碳的月季变化，夏季高浓度主要是由于华北地区 边界层内近地面较强排放源造成的，研究中也发现6、7月份期间的西伯利亚地区的 森林大火也可能对夏季泰山一氧化碳的浓度有一定贡献．臭氧和一氧化碳的化学关 系在夏季呈现较好的正相关关系(r=O．6)，并且03／(20为O．08 ppbv／ppbv，远远 低于同纬度的美国东部地区观测结果(O．3—0．4 ppbv／ppbv)。此外，笔者使用拉 格朗臼单粒子后向气流轨迹方法对观测期间的气团活动进行研究．观测期间内的大 部分气团(76％)来源于华北地区及山东半岛．华东地区的大气对流层底层。夏季来 自华北平原的气团携带了较高浓度的臭氧和一氧化碳，说明夏季较强的太阳辐射和 较强的边界层对流活动使污染物可以混合到较高的高度。冬季主要盛行的西北气团 控制华北地区，较强的气流对泰山地区污染物起到了较强的稀释作用。气流轨迹研 山东大学硕士学位论文究也表明华中地区以及东亚地区国家如日本、韩国等的长距离输送也对泰山地区污 山东大学硕士学位论文 究也表明华中地区以及东亚地区国家如日本、韩国等的长距离输送也对泰山地区污 染物有相当的贡献。 基于在中国华南珠江三角洲地区相对背景站点及典型城市的多物种观测结果， 描述了不同大气背景下的臭氧及相关污染物时空分布特征。研究发现广州城市观测 点在冬季处于东亚季风环流控制下并受到西北较强冷锋过程的影响，同时受到局地 气象系统的影响．在某些特定气象环境下仍然会出现较高臭氧浓度污染的情况，如 在2月lO日至20日之间连续出现臭氧小时浓度高于80ppbv的个例，最高臭氧小时 浓度达到l 15ppbv．通过分析不同风向条件下代表气团的污染物组成，研究了不同 污染源团所代表的污染物排放源化学特征，并考察了污染物浓度分布与气象因子之 间的关系。通过考察连续高臭氧污染日的气象因素和API数据推测其成因主要是由 于局地排放源积累和局地稳定的大气结构造成的。对于珠江三角洲北部背景站点的 观测，笔者发现观测期间数据明显处于两种不同的风向条件之下，并代表了两种化 学性质截然不同的两类气团，珠江三角洲北方中长距离传输气团和珠江三角洲内部 气团。通过分析其臭氧和相关污染物的理化性质本文分析了两类气团所体现的不同 污染物排放源的性质特征：北方气团臭氧及相关污染物浓度较低并未表现出明显的 日夜变化，而珠江三角渊气团污染物浓度大大高于前者，且臭氧日夜变化表现出典 型的郊区站点变化特征。 关键词：对流层臭氧、光化学污染、高山站点、后向气流轨迹、珠江三角