氧化铝载体和氧化钡助剂对钌基氨合成催化剂结构.pdf

物理化学学报(Wuli Huaxue Xuebao) December Acta Phys. ⁃Chim. Sin., 2010, 26(12) ：3263-3272 3263 [Article] 氧化铝载体和氧化钡助剂对钌基氨合成催化剂结构和性能的影响 杨晓龙1,2 夏春谷1 唐立平1,2 熊绪茂1 慕新元1 胡 斌1,* 1 2 ( 中国科学院兰州化学物理研究所, 兰州 730000 ; 中国科学院研究生院, 北京 100049) 摘要： 采用不同来源γ-Al O (市售Al O -1, 合成Al O -2)作为钌基氨合成催化剂载体, 利用浸渍法制备了一系 2 3 2 3 2 3 列添加不同BaO 助剂含量的Ba-Ru/Al O 催化剂. 通过X 射线衍射(XRD)、N -低温物理吸附、X 射线荧光光谱 2 3 2 (XRF) 、透射电镜(TEM)、H 程序升温还原(H -TPR)、NH 程序升温脱附(NH -TPD)和X 射线光电子能谱(XPS)等 2 2 3 3 方法研究了不同来源的Al O 以及BaO 助剂含量对负载型钌基催化剂的物相结构、织构性质、微观形貌、表面性 2 3 质和催化剂的氨合成活性等方面的影响. 结果表明, 载体的物理化学性质对制备的钌基氨合成催化剂的结构以 及活性有较大影响. BaO 助剂对催化剂的影响主要表现在两个方面: 添加量不同导致BaO 与γ-Al O 的作用力 2 3 不同, 从而进一步影响催化体系的比表面积和孔结构性质; BaO 助剂会对体系的Ru 物种还原性质以及催化剂 表面酸碱性质进行调节, 适量BaO 的加入能够极大提高反应活性, 而这种最佳量与载体性质密切相关. 关键词： 氨合成; γ-Al O ; 载体; Ru; 还原; 酸性 2 3 中图分类号： O643.3; TQ 113.2 Effect of Alumina Support and Barium Oxide on the Structure and Catalytic Activity of Ruthenium Catalysts for Am