《改性MOFs常压催化分子氧氧化乳酸乙酯合成丙酮酸乙酯》-毕业论文（设计）.docVIP

PAGE 2 PAGE 18 改性MOFs常压催化分子氧氧化乳酸乙酯合成 丙酮酸乙酯 湖南师范大学 化学化工学院 制药工程 2009140407 摘 要: 本文用水热合成法制备了系列MOF [V(O)(BDC)](H2bdc)0.71催化剂 ,并用DMF (二甲基甲酰胺)和IM (N-甲基咪唑)对MOF进行了改性。采用FT- IR等手段表征了催化剂，用色谱和气-质联用对产物进行了定性定量分析。考察了MOFs催化剂在1个大气压的分子氧下氧化乳酸乙酯中的催化作用。结果表明, 经过改性的催化剂MOF-IM-160常压下对分子氧氧化乳酸乙酯合成丙酮酸乙酯的催化效果较好，在乙酸乙酯中常压下，70℃反应10 h乳酸乙酯转化率为36.4％，丙酮酸乙酯的选择性达 89.2％。 关键词:金属有机骨架材料; 分子氧; 催化氧化; 乳酸乙酯; 丙酮酸乙酯 Oxidation of ethyl lactate to ethyl pyruvate with 1 atm molecular oxygen catalyzed by modified MOFs Fan Shuang,Grade2009, college of chemistry and Pharmacy Engineering, Hunan Normal Univeristy Abstract: A series of MOFs based on [V(O)(BDC)](H2bdc)0.71 catalysts were prepared by hydrothermal synthesis and the MOFS has been modified with DMF (Dimethylformamide) and IM（1-Methylimidazole）. The catalysts was characterized by means of FT-IR. The MOF catalysts were investigated by the oxidation of ethyl- lactate with 1 atm O2. Results indicate that, modified catalyst MOF-IM-160 was better in the oxidation of ethyllactate to ethylpyruvate at atmospheric pressure with molecular oxygen , 36.4% Conversion rate of ethyllactate and 89.2% Selectivity of ethylpyruvate were obtained when the conditions of 70℃ , 10 h , 1 atm O2 and as the medium ethylacetate . Key words: Metal-organic framework materials; Molecular oxygen; Catalytic oxidation; Ethyl lactate; Ethyl pyruvate 1.引言 1.1 金属有机骨架材料 金属有机骨架材料是近十年来学术界广泛重视的一类新型多孔材料，这种聚合物是通过金属离子和有机配体连接而成的物质，这类物质还有下列名称：金属-有机骨架（Metal-Organic Frameworks，MOFs）、配位聚合物（CoordinationPolymers）、有机沸石类似物、有机-无机杂化材料（Organic-Inorganic hybrid materials）、金属有机网络（Metal-Organic Networks）等，其中学术界应用最广泛的名称为金属-有机骨架（MOFs）本文简称为 MOFs。 MOFs 作为多孔材料家族的新成员，其具有独特的结构和性能，最近几年受到了学术界的广泛关注。第一代 MOFs 被合成出来是在 20 世纪 90 年代中期，但它们的孔隙率和化学稳定性受到一定的限制。因此科学家们开展了大量的研究工作，力争研究出性能优异的 MOFs。近来大量具有新颖结构和独特性能、高孔隙率、良好的化学稳定性和热稳定性的 MOFs 材料已经合成，并且有些 MOFs 材料已经商业化或工业化。通过修饰有机配体，我们可以对这些聚合物骨架中孔道的结构进行设计和控制。MOFs 材料结构的多样性以及可调控性，使其应用范围更加广泛，例如，将其应用于吸附分离、催化反应、 磁性、电学和光学材料等领域。MOFs 作为轻质多孔材料，广泛的用于甲烷和氢能源储存方面为下一代交通工具提供便捷的储能手段[4]。 金属有机骨架材料建立于沸