载体硅烷化改性对WMCM222催化剂上甲烷脱氢芳构化反应-Core.PDFVIP

第 45 卷 　第 2 期 ( ) Vol . 45 　No . 2 厦门大学学报 自然科学版 　2006 年 3 月 J our nal of Xiamen U niver sit y (N at ural Science) Mar . 2006 　 载体硅烷化改性对 W/ M CM22 催化剂上 甲烷脱氢芳构化反应性能的影响 朱曙明 ,黄利强 , 曾金龙 ,林国栋 ,张鸿斌 (厦门大学化学化工学院 固体表面物理化学国家重点实验室 ,福建 厦门 36 1005) ( ) ( ) 摘要 :用正硅酸乙脂 T EO S 和三甲基氯硅烷 TMCS 为硅烷化试剂 ,分别对 MCM22 分子筛进行表面改性处理 ,考察其 ( ) 对所担载 W/ MCM22 基催化剂上甲烷脱氢芳构化 D HA M 反应性能的影响 ,结果表明 , T EO S 或 TMCS 对 MCM22 分 ( ) 子筛载体的硅烷化处理主要导致分子筛外表面最强和最弱的表面酸性位被消去 ,分子筛孔道内的B 酸位 芳构化中心 几 不受影响 ;在 D HA M 反应化学上表现为 :C H4 转化率大体持平 ,但芳烃选择性明显上升 ,催化剂的结焦/ 积碳速率有所减 缓 ,单程操作寿命明显延长. 在经硅烷化处理的 8 %W0 . 6 %Zn/ MCM22 催化剂上 ,苯选择性最高达 73 . 1 C % (相应甲烷 ) ( ) ( 转化率为 15 . 3 % ,是未经硅烷化处理相应参比样 6 1. 3 C % 的 ～1. 2 倍 ,单程操作寿命从 300 min 延长至 470 min 就同 ) 等芳烃产率水平而言 ;类似的结果在 Mo 促进的 W/ MCM22 体系上也观察到. 经硅烷化改性催化剂上可溶性积炭主要 ( ) 是分子量较低 在 200～400 范围 的饱和脂肪烃聚合物 ,而未经硅烷化处理参比样的可溶性积炭分子量多在 500 以上. 关键词 :硅烷化 ; 甲烷 ;芳构化 ;苯 ;W/ MCM22 基催化剂 中图分类号 :O 643 　　　　　文献标识码 :A 　　　　　文章编号 (2006) 0202 1506 ( ) 　　催化剂的表面酸性位 特别 B 酸位 在 甲烷无氧 分子筛硅烷化对相应 W/ M CM22 基催化剂 D HA M ( ) [ 1 ] 脱氢芳构化 D HA M 反应中起着重要作用 . 分子筛 性能的影响. 孔道内的B 酸位被认为是负责 D HA M 反应中间物 ( ) 1 　实 　验 乙烯 进一步芳构化的活性中心. 然而 ,在 H ZSM5 沸