分子器件的设计及其电荷输运性质的理论模拟研究物理化学专业论文.docxVIP

中国科学技术大学硕士学位论文 中国科学技术大学 硕士学位论文 分子器件的设计及其电荷输运性质 的理论模拟研究 作者姓名： 叶贵 学科专业： 物理化学 导师姓名： 罗毅教授江俊教授 完成时间： 二O一五年五月二十一日 万方数据 University University of Science and Technology of China A dissertation for master’S deg ree Design of Novel Molecular Devices--A First·Principles Study Author’S Name： Gui Ye Speciality： Physical Chemistry Supervisors： Prof．Yi Luo Prof．Jun Jiang Finished time： May 21st，2015 万方数据 中国科学技术大学学位论文原创性声明本人声明所呈交的学位论文，是本人在导师指导下进行研究工作所取得的成 中国科学技术大学学位论文原创性声明 本人声明所呈交的学位论文，是本人在导师指导下进行研究工作所取得的成 果。除已特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含任何他人已经发表或撰写 过的研究成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均己在论文中作了明确 的说明。 作警名：』洒～ 辩醐：制铲姐 中国科学技术大学学位论文授权使用声明 作为申请学位的条件之一，学位论文著作权拥有者授权中国科学技术大学拥 有学位论文的部分使用权，即：学校有权按有关规定向国家有关部门或机构送交 论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅，可以将学位论文编入《中国学 位论文全文数据库》等有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制 手段保存、汇编学位论文。本人提交的电子文档的内容和纸质论文的内容相一致。 保密的学位论文在解密后也遵守此规定。 导师签名： 签字日期： 万方数据 摘要摘要 摘要 摘要 进入二十一世纪以来，基于单分子器件的分子电子学研究引起了人们的广泛 关注。随着分子器件的研究方法和测量技术日趋成熟，科学家们不断发掘出分子 器件的各种特殊功能，制备出了分子开关和分子导线这两种电路中最基本的电子 器件，还有具有整流作用的分子整流器、可以利用化学能做功的分子马达、具有 存储功能的分子存储器以及分子计算机等很多功能化的分子器件。这些分子器件 不仅尺寸小，而且具有很多特殊的物理及化学性质，这些都是传统的宏观电子器 件所不具备的。基于这些分子器件，人们做了大量的理论和实验研究工作，其中 实验研究的快速发展给理论工作提供了有利的条件，而理论研究反过来又为实验 开拓出新的思路。分子器件理论研究的目标是解释实验中所观察到的现象，揭示 其背后的微观机理，并进行有效且合理的分子设计进而指导实验。本论文基于前 期开发的结合了分子的量子化学计算和器件电极的固体物理描述的方法，模拟研 究分子内电荷输运过程。本文中我们设计了两种新型分子，并对其展开了一系列 的理论研究工作，着重考察了两种分子器件的导电行为与其结构以及外加门电压 等因素之间的相互关系，发掘了其中的微观机理。论文主要内容如下： 第一章主要介绍了分子电子学的基础内容，包括分子电子学的诞生，实验及 理论研究的发展，分子电子学器件的概念及各类分子电子学器件的简要介绍。 第二章介绍了基于弹性散射理论和格林函数的分子电子学量子化学计算方 法。包括透射几率的计算、隧穿电流的表达式以及电场效应的描述、前期开发的 分子电子学程序包QClV正(Q啪tuIIl Chemistry for Molecular Electronics)的简介。 在第三章中，我们利用碳纳米管的特殊电学性质和葫芦脲类似物分子的半环 型卡箍结构，建立了半环型分子卡箍碳纳米管的分子模型并计算其电荷输运性 质，基于半环分子与纳米管的耦合位置扫描获得了单壁纳米管一维方向的波函数 分布模式以及纳米管手性和长度对波函数的影响，为分子器件的实验设计提供重 要信息。 在第四章中，我们结合了富勒烯及三明治结构分子的特殊性质，设计出一种 新型的分子线，利用量子化学计算软件Gaussian09优化得到分子线单元的稳定 结构及电子结构信息，继而运用QcME软件包分析考察此分子线的电荷传输能 力，研究其在不同偏压下的电子输运性质，评估其作为分子线的应用前景。 关键词：分子电子学、弹性散射理论、密度泛函理论(DFT)、电荷输运 万方数据 摘要 11 万方数据 AbstractAbstract Abstract Abstract Aiming at utilizing molecules to perform information processing with low costS and high