磁性纳米粒子负载过渡金属催化剂的制备及其在有机反应中的应用制药工程专业论文.docxVIP

硕士学位论文 硕士学位论文 磁性纳米粒了负载过渡金属催化荆的制各及其在有机反应q1的应用 摘 要 催化剂在当今化工生产过程中占据着重要地位，是实现高效反应的重要途径。负载 型催化剂可以解决均相催化剂存在的难分离、不易回收、污染产品等缺陷，因此备受关 注。磁性纳米粒子可通过外加磁铁实现高效分离，且其表面容易进行功能化，实现活性 物质的接枝：此外，其尺寸小，可均匀分散在溶液中，与反应物充分接触，大大提高反 应速率。因此，开发磁性纳米粒子负载的金属催化剂具有十分重要的意义。 本论文以硅胶包裹的磁性纳米粒子为载体，对其进行改性，引入叠氮基，然后通过 “Click”反应，成功将金属配合物接枝到了载体表面，合成了两种新型磁性纳米粒子负 载的催化剂Mn@MNP和Cu@MNP，并通过FT_IR、TEM、XRD、TGA、VSM、ICP—AES 等手段对其进行了表征。 将Mn@MNP用于醇类的氧化反应，表现出良好的催化性能。在110℃下，以二甲 亚砜为溶剂，叔丁基过氧化氢为氧化剂，只需O．2 m01％的用量，就能高效将醇氧化成相 应的羰基化合物。催化剂通过外磁铁进行回收，经洗涤、干燥后即可重复使用。催化剂 可循环使用5次，其催化活性并没有明显的下降。 将Cu@MNP用于卤代芳烃的氨解反应，显示出了较高的催化活性。在100。C下， 以二甲亚砜为溶剂，碳酸钾为碱，只需3 m01％的用量，即可高效催化碘代和溴代芳烃 的氨解反应，反应产率达83～97％。催化剂循环使用6次，产率只下降了9％，具有较好 的重复使用性能。 所制备的催化剂绿色环保、易回收、重复使用性能好，符合绿色化学的发展思想。 关键词：磁性纳米粒子，负载型催化剂，锰，铜，氧化反应，氨解反应 万方数据 Abstract Abstract 硕士学位论文 Abstract Catalyst plays an important role in modem chemical industry,and catalysis is an important way to make reactions efficientl．The supported catalyst can solve the weaknesses of homogeneous catalyst，such as difficult separation and recycling，polluting the products．So the supported catalyst attracts much attention．Magnetic nanoparticles Can be efficiently separated via an external magnet，and the surface is easily to be functionalized，which is in favor of grafting active substance．In addition，the magnetic nanoparticles are very small，SO it Call be uniformly dispersed in the solution and fully contacted with the reactants，which will greatly improve the reaction rate．Thus，it is very significant to develop magnetic nanoparticles supported metal catalysts． Herein，the silica coated Fe304 was chosen as the support，and it was modified by introducing azide group．Then metal complexes could be successfully grafting onto the support through“Click”reaction．By this method，two novel magnetic nanoparticles supported catalysts Mn@MNP and Cu@MNP were prepared．The two catalysts were characterized by FT-IR，TEM，XRD，TGA，VSM and ICP—AES． The as-prepared catalyst Mn@MNP was found to be an efficient catalyst for the oxidation of alcohols．O