tio2的改性合成及p25光催化降解二嗪磷机理研究应用化学专业论文.docxVIP

华中农业大学2016届硕士研究生学位论文3．1 华中农业大学2016届硕士研究生学位论文 3．1 XRD分析 ．16 3．2 F1f1R分析 ．1 6 3．3 TGA分析 ．17 3．4 TEM分析 ．1 8 3．5 BET分析 ．20 3．6 DRS分析 ．．21 3．7 PL分析 22 3．8光催化反应活性考察及机理分析 ．．22 4小结 ．24 第三章Ti02纳米微球的制备表征及光催化性能 ．26 1引言 26 2实验部分 27 2．1实验仪器与试剂 27 2．2 TD2纳米微球的制备及表征 ．．27 2．2．1催化剂的制备 27 2．2．2催化剂的表征 28 2．3光催化活性考察 ．28 3结果与讨论 29 3．1反应条件对产物形貌的影响 ．．29 3．1．1水量对催化剂形貌的影响 29 3．1．2反应时间对催化剂形貌的影响 30 3．2 XRD分析 ．32 3．3}Ⅱ媳EM及Ⅷ玎EM分析 33 3．3．1 HRSEM分析 33 3．3．2 HRTEM分析 ．．34 3．4光催化活性的考察 ．．35 3．5 DRs分析 ．37 3．6 FTIR分析 ．39 3．7 TGA分析 ．．39 II 万方数据 Ti02的改性合成及P25光催化降解二嗪磷机理的研究3．8ⅫS分析 Ti02的改性合成及P25光催化降解二嗪磷机理的研究 3．8ⅫS分析 40 3．9 BET分析 ．．42 4小结 ．43 第四章不同pH下P25光催化降解二嗪磷机理研究 ．．44 1引言 44 2实验部分 ．45 2．1仪器与试剂 45 2．2光催化降解实验 ．45 2．3吸附试验 。46 3结果与讨论 ．47 3．1 pH对二嗪磷降解的影响 47 3．2不同pH下二嗪磷降解产物鉴定及降解路线 ．．48 3．3 pH对二嗪磷吸附动力学的影响 53 3．4 pH对二嗪磷吸附热力学的影响 55 4小结 ．56 结论与展望 58 1结{仓 ，58 2展望 59 参考文献 60 附录 ．．70 拟发表论文 73 致谢 ．．74 11I 万方数据 Ti02的改性合成及P25光催化降解二嗪磷机理的研究摘要 Ti02的改性合成及P25光催化降解二嗪磷机理的研究 摘要 进入21世纪以后，环境污染和能源短缺成为限制人类社会发展的关键因素。光 催化技术由于有希望解决这两大难题而受到广泛的关注。哟2以其高效、稳定、无 毒、性能优越的特点成为最有应用前景的催化剂，但是如何提高Ti02可见光利用率 以及体系条件如何影响№2降解农药的机理还是人们尚未完全解决的问题。本文利 用溶剂热法合成了不同形貌的Ti02，并通过贵金属沉积和煅烧对其进行改性，采用 多种表征手段考察了催化剂的晶相、结构组成、表面成分、光吸收能力、载流子分 离情况及光催化降解污染物的活性；同时详细研究了pH在P25对光催化降解农药 二嗪磷过程中的吸附动力学、热力学、降解动力学、中间产物及降解路线的影响。 论文主要内容如下： 1．以甘油为溶剂合成了纳米带前驱体，采用XRD、TGA、IR等手段对前驱体 进行成分和结构分析：煅烧后对ri02进行表面贵金属改性，采用DRS、PL、ⅡM 研究了复合催化剂的光吸收能力、载流子分离效率和微观形貌：以罗丹明B和二嗪 磷为降解对象，分别在可见光和紫外光下观察催化活性，结果表明：前驱体是甘油 与砸配位产生的非二氧化钛晶型的金属．甘油晶体。高温煅烧使该前驱体失去结构 中的有机成分，转变成为锐钛矿晶相的纳米带Ti02多晶。Ti02表面Pt沉积量越大， 复合催化剂的可见光吸收能力越强，但是空穴和电子复合几率在负载量为1％时最小， 此时光催化降解二嗪磷的活性最高。 2．以己酸为溶剂合成出了形貌规整的实心Ii02微球，探究了反应条件对晶相 和形貌的影响；采用XRD、SEM、DRS、TGA、IR等技术对煅烧后催化剂的晶相、 形貌大小、光吸收能力和表面成分进行考察：在可见光照射下，以磺胺噻唑为降解 对象，考察不同煅烧温度下得到的Ti02的光催化活性。结果表明：体系中微量水的 加入和反应时间的延长促使哟2微球由哟2(B)和锐钛矿混相向更稳定的锐钛矿晶 相转变，水的增加也会破坏微球的形貌。T幻2微球经过200℃煅烧带宽减小至2．39 eV， 250℃煅烧后带宽达到2．61 eV，可见光区的吸收大大增加。红外表征显示未煅烧的 催化剂表面有微量的有机物存在，煅烧后催化剂比表面积达到141．4砰／g，孔径增大。 XPS测试表明煅烧后生成了碳掺杂Ti02，这是使得催化剂具有很强可见光吸收，禁 带宽度减小的重要原因。250℃煅烧后催化剂对磺胺噻唑具有最佳降解活性，是P25 降解磺胺噻唑速率的86．5倍。 i 万方数据 华中农业大学2016属硕士研究生学位论文3．以有机