金属四苯基卟啉化合物的合成及其在催化氧化环己烷中的应用-应用化学专业论文.docxVIP

塑±堡皇 塑±堡皇 金属四苯摹卟啉的合成及其在催化氧化环己烷中的戍用 摘要 本工作以在所合成金属卟啉化合物中找出催化氧化环己烷的最佳催化剂为目的， 对金属卟啉系列化合物选择性的催化诱导空气氧化环己烷的反应进行了系统的研究。 通过对大量的实验结果进行分析和比较，对比出不同结构的金属卟啉催化活性的差 异，验证了金属卟啉苯环上的取代基团对其催化活性的影响，并对催化反应的可能机 理进行了讨论。 本论文的主要内容： 1．绪论介绍了金属卟啉化合物的概况、应用及其合成方法，综述了金属卟啉催化 氧气氧化烃类化合物的研究进展，并介绍了取代基效应和线性自由能方程的理论知 识。 2．第二章主要介绍了工作中卟啉系列化合物的合成方法及其表征结果，并对四苯 基卟啉系列化合物的荧光光谱进行了考察，总结了不同取代基团对卟啉化合物荧光光 谱性质的影响规律。 3．第三章开始介绍催化氧化部分的工作。首先介绍了作者实验中所采用的氧化反 应的实验装置，然后简单介绍了氧化产物的检测方法。通过采用不同催化剂进行的催 化氧化环己烷的系列实验，考察了反应温度、压力和催化剂浓度大小等对反应结果的 影响。 4．第四章介绍了带有不同取代基团的铜卟啉、锌卟啉系列化合物催化空气氧化环 己烷的实验结果。通过考察取代基常数和反应速率的联系，得到了它们的线性 Hammer方程，并比较了两类金属卟啉的催化活性。 5．最后，根据实验结果，结合相关文献资料，叙述和讨论了金属卟啉催化空气氧 化环己烷这一反应的可能机理。 关键词：环己烷金属卟啉催化氧化 硕t论文 硕t论文 舍属四苯摹卧啉的合成厦其在催化氧化环己烷中的戍用 ABSTRACT With the purpose of seeking a best catalyzer to the oxidation of saturated hydrocarbons with molecular oxygen between synthesized Memlloporphyrins，this thesis studied systemically the cyclohexane oxidation with dioxygen using the metalloporphyrin as a catalyst under mild condition in absence of any cocatalyst or coreductant．Having had analyse,d and compared quantities of experiment results，we。got the different catalytic activities of Metalloporphyrins bearing different substituents，and meanwhile simply discussed the mechanism ofthe reaction． The contents ofthis thesis are presented as follows： 1．In the introduction,we presented the application and general situation of metallo．． porphyrius，including its synthesis methods．The development of metalloporphyrins in catalyzing alkanes oxidation、Ⅳith dioxygen is also introduced．Besides．we summarized the theory ofthe substitute effects and linear energy relationship in general． 2．The synthesis and characterization ofporphines and metalloporphyrins bearing different substitutes were presented in the second chapter,With the review of the fluorescence spcctmm of the tetrametalloporphyrins，it is summarized that different substitute groups affect the fluorescence spectru