不同的制备方法对催化剂的影响分子催化.doc

制备方法对Co3O4-CeO2催化剂催化性能的影响研究 吕义浩，李凝通讯联系人：lining5891539@163.com 通讯联系人：lining5891539@163.com 作者简介：吕义浩（1985—），男，硕士研究生，研究方向：催化材料与多项催化. 项目资助：广西自然科学基金项目（桂科自0728217），广西科学技术开发项目（桂科能0842003-36） （桂林理工大学化学与生物工程学院，广西，桂林，541004） 摘要：用水热法、共沉淀法、柠檬酸络合物法和多元醇法分别合成了铈钴摩尔比1:1的Co3O4-CeO2催化剂，并用XRD、TPR、TPD、FT-IR、BET等对催化剂的晶相结构、还原性能、吸附性能及比表面积等进行了表征。结果表明，制备方法对Co3O4-CeO2催化剂的催化性能具有较大的影响，其中多元醇法制备的催化剂能促进Co3O4和CeO2的相互作用，该催化剂还原温度较低、CO脱附面积较大，在140℃温度下，CO的转化率达到90%以上。 关键词：Co3O4；CeO2；制备方法 Abstract: Co3O4-CeO2 catalysts were prepared by hydrothermal method, precipitation method, citric acid complex method and polyatomic alcohol method. The crystal structure, reduction the properties, adsorption properties and specific surface were investigated by XRD, TPR, TPD, FT-IR, BET. The results show that the preparation methods make great effects on the catalytic properties of the Co3O4-CeO2. The catalyst which was prepared by the polyatomic alcohol method can promote the interaction of the Co3O4 and CeO2. The catalyst has lower reduction temperature , larger CO desorption area, the conversion rate of CO can reach to 90% in 140 ℃ Key Words: Co3O4；CeO2；preparation method 机动车尾气排放、烃类的不完全燃烧、矿井中生成的气体中均含有CO，CO是一种无色、无味、易燃、易爆的有害气体，因此研究CO的低温氧化对保护环境具有一定的现实意义。目前用于CO低温氧化的催化剂主要是以钯，铂，铑为活性组分的贵金属催化剂，但价格昂贵、资源缺乏，在使用上受到一定限制[1,2,3]。因此，非贵金属催化剂的研究与应用成为一个热点[4]。过渡金属氧化物Co3O4是一种优良的催化材料，对CO的氧化具有较优的催化性能[5,6,7]。钱玲等[8]用沉积沉淀法制备了不同Co 负载量的Co/γ-Al2O3催化剂在较低温度下就能够实现CO完全氧化，且热稳定性比浸渍法制得催化剂好。钱颖等[9]采用柠檬酸络合法制备出活性相为高分散的Co3O4和LaCoO3的La-Co-Ce-O复合氧化物，样品的CO氧化活性与活性相Co3O4的多少及其晶粒度并不呈顺变关系，活性与CeO2含量及可还原氧物种的多少有直接关联，样品表面La、Co和Ce的原子百分数接近时，协同效应最佳，活性最好。同时，CeO2是一种具有萤石型晶体结构的重要的稀土氧化物，通过Ce4+/Ce3+之间的可逆氧化还原过程使其具有很强的存储/释放氧的能力，以及晶格氧的高活性，能促进氧化反应的进行[10]。刘鹏翔[11]的研究结果表明CeO2载体的加入能与Co3O4产生相互作用，改善了钴催化剂的活性和稳定性。侯晓东等[12]研究表明，相比Co3O4催化剂，掺杂了CeO2后的CeO2-Co3O4催化剂具有较小的粒径，较大的比表面积，同时CeO2和Co3O4之间能形成相互作用，对提高催化剂的催化性能是有益的。 文献[13-15]研究结果表明，催化剂的制备方法不同，其催化性能也存在较大的差异。刘咏[14]等采用柠檬酸络合-有机模板剂分解法和共沉淀法制备出La-Mn-Ce-O系列多元介孔混合氧化物催化剂。采用模板剂法制得的样品具有较大的比表面积和较均匀的孔径分布。CO氧化活性评价结果表明，柠檬酸络合-有机模板剂分解法制备的样品起燃温度比传统共沉淀法制得的样品降低了50