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曲阜师范
曲阜师范大学硕士学位论文
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境污染也不断威胁着人们的健康乃至生存,造成严重的生态灾难。为保护地球——我们共
同的家园,世界各国对化学工业发展带来的负面影响进行了沉痛反思。先发展后治理,随 发展随治理的发展旧模式正被淘汰和摒弃,从源头上消除化学工业造成的污染,倡导可持 续发展的新观念不断深入人心。随着环境保护意识的不断增强,对绿色化学研究的投入不 断增加,化学工作者不断探索新的环境友好催化剂和环境友好合成工艺。因此,绿色化学 研究得到了迅速的发展,开发对环境友好催化剂和合成新工艺成为当今化学领域研究的热 点。
固体碱、固体超强碱催化剂便是重要的绿色催化剂之一,与 Lewis 和 Brφnsted 液体碱 性催化剂相比,固体碱催化剂具有明显的优势,尤其是固体超强碱催化剂具有催化活性高、 反应温度低、易与反应体系分离、产品后处理简单、不产生环境污染、可再生重复使用等 优点,可发展成为新一代对环境友好的催化材料。目前固体碱催化已成为绿色化学研究的 重要内容之一,开拓其应用领域,特别是探索在有机合成中的应用研究,已成为化学工作 者的使命和研究热点。
怀着对新催化剂和催化性能探究的兴趣和愿望,笔者对固体超强碱催化剂的制备方法 进行了研究,采用负载法把 Na+负载到 γ-Al2O3 载体的表面,合成了 γ-Al2O2-O2-2Na+型固体 超强碱催化剂,同时对 γ-Al2O2-O2-2Na+型固体超强碱催化剂在羰基化合物缩合中的催化应 用进行了探索性研究。
本文第一章,阐述了固体碱催化剂以及固体超强碱催化剂的研究进展。分别对固体碱 催化剂的分类、固体超强碱的研究进展、固体超强碱的制备、表征以及在有机催化合成中 的应用进行了介绍。总结了现有固体碱催化剂的优点和缺陷,针对现有碱催化剂存在的不 足,提出本课题的研究方案。
第二章,以 γ-Al2O3 为载体,在较高的温度条件下先后与 NaOH 和 Na 反应,制备了 γ-Al2O2-O2-2Na+型固体超强碱催化剂。并通过 XRD、SEM、BET、红外光谱、碱强度和碱 浓度测定等测试手段对 γ-Al2O2-O2-2Na+型固体超强碱催化剂进行表征与分析。实验结果表 明,该催化剂具有比较理想的孔道结构和比表面积,碱强度 H-达 37,属于固体超强碱的范 畴。
第三章,以 γ-Al2O2-O2-2Na+型固体超强碱为催化剂催化合成 α,α′-二亚苄基环己酮、α,α′- 二亚糠基环己酮、α,α′--二亚糠基丙酮、2,5-二(对甲氧基亚苄基)环己酮及 2,5-二(对甲氧基 亚苄基)环戊酮,并对产物进行了 FT-IR 和 1H-NMR 表征,考察了反应物的摩尔比、反应 温度、反应时间以及催化剂用量对产物收率的影响,优化了合成条件。结果表明,该催化 剂催化羟醛缩合反应,反应温度低,催化效率高,工艺较简单,并对环境友好,具有广阔 的工业应用价值。
关键词:γ-Al2O2-O2-2Na+型固体超强碱催化剂;羟醛缩合;α,α′-二亚苄基环己 酮;α,α′-二亚糠基环己酮;α,α′--二亚糠基丙酮;2,5-二(对甲氧基亚苄基)环己 酮;2,5-二(对甲氧基亚苄基)环戊酮
Abstract
With the continuous improvement of living standards, the demand for chemicals is increasing and diversification, the chemical industries have developed rapidly. People get the wealth and convenience in the development of the chemical industry. The pollution caused by the chemical industry is constantly threatening peoples health and survival. The chemical pollution is causing serious ecological disaster. For the protection of the Earth - our common home, the world responded with bitter reflection. The old mode of production should be eliminated and discarded. We should eliminate the pollution of the chemical industry and implement the sustainable de
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