锰铈锆复合氧化物低温选择性催化还原NO及反应机理研究-环境工程专业毕业论文.docxVIP

专业学位硕士学位论文锰铈锆复合氧化物低温选择性催化还原NO及 专业学位硕士学位论文 锰铈锆复合氧化物低温选择性催化还原NO及 反应机理研究 Investigation of Selective Catalytic Reduction of NO and Reaction Mechanism over MnCeZr Mixed Oxides at Low Temperature 学大连理工大学 Dalian University of Technology 万方数据 大连理工大学学位论文独创性声明作者郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下进行研究 大连理工大学学位论文独创性声明 作者郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下进行研究 工作所取得的成果。尽我所知，除文中已经注明引用内容和致谢的地方外， 本论文不包含其他个人或集体已经发表的研究成果，也不包含其他已申请 学位或其他用途使用过的成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献 均已在论文中做了明确的说明并表示了谢意。 若有不实之处，本人愿意承担相关法律责任。 学位论文题目：曼盛复擞塑亟邋!逢蝉煦盛巨幽玺 作者签名 ：——盔建囱二——一日期：j生年—鱼月—堡日 万方数据 大连理工大学专业学位硕士学位论文摘 大连理工大学专业学位硕士学位论文 摘 要 近些年，随着我国工业化程度和人民生活质量不断提高，环境问题也日益凸显。尤 其是雾霾天气，给我们的生活和工作带来了巨大困扰。而雾霾天气的主要污染物质是氮 氧化物州q)，因此有效去除Nq成为了研究的主要方向。选择性催化还原法(Selective Catalytic Reduction，SCR)已被很多学者研究，并证明以氨(NH3)为还原剂的SCR可以高 效去除Nq。目前，商业化脱硝催化剂主要是以钒基催化剂为主，其存在很多缺点，如 反应温度高、温度窗口窄等。因此，研究低温条件下高催化活性和宽温度窗口的催化剂 成为脱硝的重点。复合金属氧化物催化剂因其高Nq去除率、宽温度窗口等特点被广泛 地研究，其中锰基复合金属氧化物催化剂表现最佳，但其低温活性有待提高，脱硝效率 较差。针对这一问题，论文采用共沉淀法制备了CeZr复合金属氧化物催化剂和MnCeZr 复合金属氧化物催化剂，通过比表面积、x．射线光电子能谱、氢气程序升温还原等表征 手段和原位红外分析技术考察了催化活性和物理化学性质，并对催化剂反应机理进行了 探讨。具体研究结论如下： 1、采用柠檬酸法、均相沉淀法和共沉淀法制备3种CeZr催化剂的Nq去除率按以 下顺序递减：共沉淀法均相沉淀法柠檬酸法。通过共沉淀法制备的CeZr催化剂具有 最好催化活性，最大比表面积(52．41 m2／g)。其孔径主要分布在O．04 nnl左右，孔隙为狭 缝孔。 2、反应条件为[No】=【NH3]=500 ppm，02=5 V01．％，Gas Hourly Space Velocity (GHSV)=30，000 h。时，Mn、Zr摩尔比为1：1，煅烧温度为5500C，共沉淀法制备的 Mno．25Ceo．5Zro．25q催化剂在60．3500C温度范围内具有80％以上的脱硝效率。同时 Mno．25Ceo．5Zro．250x催化剂具有结晶程度高、比表面积大、还原温度低及低温NH3．SCR 活性好等特点。 3、高反应温度和氧气存在的条件下，通过原位红外光谱表征得知，Mno．25Ceo．5Zro．25q 催化剂的NH3一SCR反应遵循E．R机理。其反应过程中主要是由吸附态NH3与反应气体 生成不稳定的中间体NH2NO和NI-hN02，最终转化为N2和H20。 关键词：选择性催化还原；NOx；MnCeZr催化剂；原位红外光谱；反应机理 万方数据 锰铈锆复合氧化物低温选择性催化还原NO及反应机理研究Investigation 锰铈锆复合氧化物低温选择性催化还原NO及反应机理研究 Investigation of Selective Catalytic Redution of NO and Reaction Mechanism over MnCeZr Mixed Oxides at Low Temperature Abstract With the improvement of our country industrialization and people’S life standard，serious environmental problems occured in recent years．And they have brought great distress to people’S life and work，especially atmospheric haze．T