用于部分氧化甲烷制合成气的铈基氧载体性能表征分子催化.pdfVIP

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 第22卷 第1期 分  子  催  化 Vol.22,No.1   2008年2月 JOURNALOFMOLECULARCATALYSIS(CHINA) Feb. 2008  文章编号:10013555(2008)01002706 用于部分氧化甲烷制合成气的铈基氧载体性能表征  魏永刚,王 华 ,刘明春,张翅远,李孔斋 (昆明理工大学 材料与冶金工程学院,云南 昆明,650093) 摘 要:将稀土氧化物CeO中的晶格氧用于熔融盐体系下甲烷部分氧化制取合成气的新方法,采用浸渍法制备了负 2 载型铈基氧载体,利用XRD、OTPD、HTPR分析手段对氧载体进行了表征.在甲烷气氛下进行了CeO的热重实 2 2 2 验.在熔融盐反应器中分别考察了添加1%TiO和MgO两种不同助剂对10%CeOAlO负载型氧载体反应性能的影 2 2 2 3 响.结果表明,CeO容易失去晶格氧被还原为低价态铈的氧化物,同时把甲烷部分氧化成H和CO,有着良好的循 2 2 环使用性能.助剂的添加能够明显改善氧载体的反应活性,其中以添加MgO比较理想. 关 键 词:氧化铈;熔融盐;晶格氧;部分氧化;合成气 中图分类号:O643.3 文献标识码:A   甲烷(CH)是天然气、煤层气和甲烷水合物 成气的生产成本没有因为技术的改进而得到显著的 4 (可燃冰)的主要成分,是清洁的能源和优质的化工 降低[7].第二类制合成气的重要途径为CHCO重 4 2 [1] 原料.专家预测 ,到本世纪20年代,在世界的能 整,由于在投资和能耗上有所降低,以及合成气中 源结构中,甲烷将从现在的25%增长到40%,从而 H/CO比例合理等优势,特别是在消减温室气体, 2 替代石油成为全球最主要的能源,同时也将替代石 保护环境上具有重大意义,因而日益受到人们的重 [8] 油成为最主要的化工原料.据 17届世界石油会议 视,但距满足工业化的要求还很远 .最后一类为 14 3[2] 有关报道,全球探明天然气量为1.71×10 m . 开始于20世纪90年代的甲烷部分氧化制合成气 3[3] 勘探表明,我国天然气远景储量达到43万亿m , (POM)方法.由于该过程是一个温和的放热过程 煤层气的储量约 3[4] 1 [9] 31.46万亿m ,这相当于450亿 (△H =36.0kJ.mol) ,在能耗、设备投资等

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