石墨烯_TiO2纳米线杂化结构促进水凝胶吸附-光催化降解低浓度PPCPs.pdf

摘要 药物和个人护理品（PPCPs ）作为典型的微量有机污染物，化学结构复杂， 稳定性较强，难以自然衰减，并且在去除过程中受低浓度传质阻力的限制，其高 效去除是一个具有挑战性的课题。 论文以 TiO 纳米线（TiO NW ）和氧化石墨烯（GO ）纳米片为前驱物，在采 2 2 用常温共还原法优化预制石墨烯/TiO2 纳米线（GNW ）的基础上，经过二次常温 共还原将预制的 GNW 植入石墨烯水凝胶。采用 XRD 、Raman ，FESEM 、TEM、 UV-vis DRS 、FTIR 、N2 吸附-脱附、XPS 等分析测试手段对优化条件下制备的 rGO/GNW 的物相组成、微观形貌、比表面积、光吸收特性及表面化学态等进行 了表征。结果表明，GNW 杂化结构中石墨烯纳米片很好地铺展，TiO NW 交织 2 分布在 rGO 超薄纳米片上；GNW 与 rGO 纳米片之间通过化学键紧密结合，存 在较强的相互作用，GNW 杂化结构增加了 rGO 纳米片的无序程度；由于杂化和 石墨烯凝胶过程中还原剂的还原，氧空位（VO ）和 Ti3+被成功引入到 GNW 和 rGO/GNW 中，缩小了 rGO/GNW 的带隙，使 rGO/GNW 的光吸收性能明显提高。 在真空紫外(VUV)、紫外(UV)、模拟可见和近红外光照射下考察了 rGO/GNW 对水中典型低浓度 PPCPs 类污染物止痛灵的吸附-光催化性能。结果表明，当止 痛灵初始浓度为 500ppb，催化剂用量为 10mg/150mL 时，VUV 光照下 rGO/GNW 的吸附性能较其他样品显著提高，吸附很快达到平衡，平衡吸附率达到21% ，明 显高于 rGO/P25 （15%）、rGO/NW （16%）、GNW （13%）、TiO2NW （10%） 和 P25 （8% ）。3 min 内完全去除止痛灵，光催化表观速率常数分别是GNW 的 2.20 倍，rGO/P25 的 4.09 倍，rGO/NW 的 4.31 倍。UV 光照下，120min 去除率 达到 99.0%，光催化表观速率常数为 GNW 的 2.06 倍，rGO/P25 的 3.34 倍， rGO/NW 的 17.42 倍。模拟可见和近红外光照下，也表现出了优越的吸附-光催化 性能。三次重复使用后依然表现出良好的吸附-光催化活性，是一种能用于低浓 度止痛灵去除的高效、稳定、全光谱响应的吸附-光催化材料。GNW 杂化和水凝 胶的三维（3D ）网络结构对低浓度止痛灵的去除都起着至关重要的作用。 通过 PL 、EIS 测试及活性物种捕获实验，分析了 rGO/GNW 光催化过程的活 性物种及可能的促进低浓度止痛灵涡流扩散和分子扩散的吸附-光催化机理。 关键词：GNW 杂化结构，rGO/GNW 水凝胶，吸附-光催化，PPCPs ，低浓度止 痛灵 I Abstract Pharmaceuticals and personal care products (PPCPs ）as typical trace organic pollutants, have complex chemical structures, strong stability, and are difficult to decay naturally. Moreover, their efficient removal is a challenging subject because of the limitation of low concentration mass transfer resistance in the removal process.