凹凸棒石基非均相催化剂的制备及处理含亚甲基蓝废水的应用研究.docVIP

工程 摘要 凹凸棒石黏土（ATP）因系列优异性能被广泛用于脱硫剂、吸附剂及催化剂的制备。 近年来，凹凸棒石基非均相催化剂在废水处理领域得到了广泛应用。Fenton氧化法自发 现以来，因系列优异性能，得到了科研人员的广泛关注。传统 Fenton氧化法因催化剂 组分难以回收、pH操作条件苛刻等缺陷，限制了其在废水处理领域的应用。大颗粒型 催化剂及磁性催化剂在废水处理领域的应用可有效实现催化组分的分离、回收及循环利 用。磁性催化剂的分离、回收需要借助外界磁场，消耗大量的电能，大大增加了废水处 理成本。目前，关于大颗粒型催化剂的研究依然较少。制备大颗粒型催化剂，并将其用 于废水中难降解有机污染物的去除研究，具有重要的现实意义。本论文以 ATP黏土为 原料，制备系列凹凸棒石基非均相催化剂，并用于含亚甲基蓝（MB）废水的处理研究。 本文主要内容如下： （1）采用超声浸渍法制备了凹凸棒石基非均相催化剂 Fe3O4/ATP，采用 SEM、FT-IR、 XRD等手段对 Fe3O4/ATP的形貌及结构进行了分析。讨论了制备条件对 Fe3O4/ATP催 化性能的影响，研究了操作条件对 Fe3O4/ATP/H2O2去除含 MB废水效率的影响，考察 了 Fe3O4/ATP的重复利用性能。研究结果表明：粒径为 43.31 nm的 Fe3O4球型颗粒负 载于 ATP棒状纤维结构的表面；Fe3O4/ATP的最优制备条件为：溶剂为乙醇+正己烷， 超声浸渍时间为 30 min，超声频率为 100 kHz，浸渍温度为 25℃，浸渍液浓度为 30 mmol/L。Fe3O4/ATP在 10次循环利用的过程中催化活性被逐渐激活，经 10次重复利用 Fe3O4/ATP/H2O2催化降解 MB的效率依然高达 90%。 （2）采用超声浸渍法制备了 CuO-Fe2O3/ATP，采用 SEM、FT-IR、XRD等技术对 CuO-Fe2O3/ATP的形貌及结构进行了分析。讨论了 CuO-Fe2O3/ATP/H2O2操作条件对废 水中 MB去除效率的影响，考察了 CuO-Fe2O3/ATP的重复利用性能。研究结果表明： 粒径为 27.13 nm的 CuO-Fe2O3球型颗粒负载于 ATP棒状纤维结构的表面， CuO-Fe2O3/ATP经 10次循环利用对废水中 MB的去除效率依然高达 97%，CuO-Fe2O3 /ATP表现出良好的可循环利用性能和稳定性。 （3）采用超声浸渍法制备了 CuO-Fe2O3/γ-Al2O3-ATP，采用 SEM、FT-IR、XRD等 技术表征分析了 CuO-Fe2O3/γ-Al2O3-ATP的形貌及结构。讨论了操作条件对 CuO-Fe2O3/ γ-Al2O3-ATP/H2O2反应体系去除废水中 MB效率的影响，研究了 CuO-Fe2O3/γ-Al2O3 -ATP循环利用性能。研究结果表明：粒径为 21.02 nm的 CuO-Fe2O3/γ-Al2O3-ATP球型 颗粒负载 ATP棒状纤维结构的表面。CuO-Fe2O3/γ-Al2O3-ATP经 10次循环利用对废水 中 MB的去除效率依然高达 98%，CuO-Fe2O3/γ-Al2O3-ATP表现出良好的稳定性和催化 活性。 （4）采用曲面响应法建立了 CuO-Fe2O3/ATP/H2O2催化降解 MB的预测模型，讨 论了各操作条件间的交互效应，并预测了 CuO-Fe2O3/ATP/H2O2催化降解 MB的最优操 作条件。研究结果表明：实验中建立的预测模型具有足够的科学性，反应温度、催化剂 I 凹凸棒石基非均相催化剂的制备及处理含亚甲基蓝废水的应用研究 用量、pH对 CuO-Fe2O3/ATP/H2O2催化降解 MB效率的影响十分显著，H2O2用量对 CuO-Fe2O3/ATP/H2O2催化降解 MB效率影响的显著性依赖于 CuO-Fe2O3/ATP/H2O2的 操作条件。预测的 CuO-Fe2O3/ATP/H2O2催化降解 MB的最优操作条件为：反应温度为 59.91℃，H2O2用量 2 mL/L，催化剂用量 12 g/L，pH为 2.17，MB的去除率高达 100%。 （5）采用紫外-可见光谱技术分析了 CuO-Fe2O3/ATP/H2O2催化降解 MB的过程中， MB的紫外-可见吸收峰的变化情况。采用分光光度法检测了 CuO-Fe2O3/ATP/H2O2催 化产生·OH的量，讨论了各操作条件对 CuO-Fe2O3/ATP/H2O2催化产生·OH量及速 率的影响。探讨了 CuO-Fe2O3/ATP/H2