基于量子点微凝胶的微流控芯片构建及其在重金属离子检测中的应用.pdfVIP

摘 要 摘 要 重金属具有毒性，因而重金属污染对人类健康和生态系统构成了巨大威胁。一些 重金属离子如 Cu2+ 、Fe3+ 、Co2+ 、Pb2+ 即使在非常低的浓度水平下也对人体和环境有极 大的危害。重金属离子会富集在动植物中，并且通过食物链传递至高级生物体内。重 金属离子会长期累积在人体器官中，导致各种疾病的产生。目前，常规检测金属离子 的方法有很多，例如原子吸收法、发射光谱法、离子选择性电极法和传统指示剂等。 这些方法通常需要大型的仪器和复杂的前处理工作，而且或多或少的具有检测时间长、 成本高、选择性和灵敏度较差的缺点。因此，设计开发一种用于现场快速即时检测重 金属离子的平台具有十分重要的意义。 微流体系统，也称微全分析系统（μ-TAS ）或芯片实验室（LOC ），在各个领域受 到越来越多的关注。与传统技术相比，微流体系统具有快速，高通量，小型化，自动 化和并行处理的优点。而在传感系统中，当传感系统小型化时会出现检测问题。分析 量的减少意味着检测量的减少，这会使检测变得困难。灵敏度和在微观尺寸下的测量 方法是影响微流体检测装置的两个主要因素。因此在构建灵敏性高的便携式系统时， 我们考虑将相应的光学传感器耦合并集成到微流体装置中。 将量子点微凝胶组装成小 型的检测器，来开发基于微流体技术的便携式设备。 本研究设计了一种基于量子点微凝胶的微流控检测芯片。首先对芯片内部的结构 进行探索，设计不同尺寸的通道和微柱，通过 CFD-ACE 软件进行流体的模拟运算，进 一步调整量子点凝胶形成的几何结构与条件。最终选择微柱半径为 100 μm，微柱间距 为 550 μm，流速为 5 mL/min 时，通过简单地灌注和抽取操作可以使量子点凝胶前体实 现在芯片中的图形化，而后经过 1 min 紫外固化，则可以在芯片中成功制备量子点微凝 胶阵列。之后合成了 3 种特异性检测重金属离子的量子点。并采用紫外-吸收可见光谱 法和荧光光谱法分别对其物理和化学特征进行了表征，探究了其特异性，浓度响应以 及检测限。Pb2+检测量子点使用的是以谷胱甘肽封端的镉化碲量子点，其吸收带在 350 nm 处，检出限为 13.14 nM。Cu2+检测量子点使用的是以 3-巯基丙酸封端的 CdTe/ZnS 量子点，其吸收带在 425 nm 处，检出限为 15.20 nM。Co2+检测量子点使用的是 S 量子 点，其吸收带在 325 nm 处，检出限为 81.88 nM。Fe3+检测量子点选取实验室存储的碳 量子点，其吸收带在 375 nm 处，检出限为 93.30 nM 。之后基于微流控层流技术设计了 可以同时检测多种离子的微流控芯片，其由中心的样品灌注区（管道宽度 200 μm ）和 四周的 4 个检测腔室组成（宽 8000 μm，长 20000 μm ），腔室中分布微柱阵列（半径 100 μm，间距 550 μm ），高度均为 100 μm。并在其中构建多个微凝胶阵列，并对每种 量子点微凝胶进行干扰试验，证明了凝胶成分对量子点的性能几乎没有影响。同时对 I 西北农林科技大学硕士学位论文 其表面形貌进行探究，其失水后具有足够的空间吸取样品溶液并与其中待检测物充分 反应。除此之外，将芯片用于湖水，土壤和蔬菜表面三种实际样品检测，对检测区进 行拍照并记录荧光强度变化，量子点微凝胶淬灭后亮度降低至原始亮度的 40 % 以下， 变化肉眼可见。结果证明所构建的微流控芯片可以成功用于实际样品中 4 种重金属离 子的同时快速检测。 关键词：微流控芯片；即时检测；量子点；重金属离子 II 目 录 目 录 摘 要 I ABSTRACT I 第一章 文献综述 1 1.1 引言 1 1.2 半导体量子点金属离