全势多重散射理论在纳米材料XANES中的应用-核科学与技术专业毕业论文.pdfVIP

摘要 摘要 X射线吸收近边结构 (XANES)是研究材料中特定元素的原子的 子结 构及其周围原子的空间分布的极具价值的技术。不过，要提取这些信息，我们 需要有精确的且具有较好预测性的理论工具。多重散射方法(MST)正是这 样一个己经被广泛应用于XANES计算的理论方法。然而，传统的MST由于 采用了Muffin．Tin(MT)近似，往往不能正确描述很多体系，包括开放晶体， 分子体系，表面和界面。为了克服MT近似所导致这些缺点，我们需要将传 统的MST推广到全势多重散射方法 (FP．MST)。本文中，作者总结了前人对 FP— MST 的一些研究，并详细介绍推导了一种最新发展起来基于space．filling胞 概念的FP．MST(K ．Hatada等，2007，2010)。另外，多重散射方法在其它方面 的一些进展和该方法目前存在的一些局限性也在本文中进行了讨论。 作者的工作着力于FP．MST的理论研究及其在纳米材料的XANES计算中 的应用。作者的科研工作主要在以下几个方面展开： 1．作者编写了一个名为ES2MS的接 口程序 。该程序读取基于平面波的从 头计算程序VASP的计算结果，进而为由Hatada等编写的基于FP．MST的程序 FPMS构建所需的全 子 自洽 荷密度和势函数 。ES2MS程序 的核心功能是， 己知VASP计算所得到的赝势和全 子 荷密度，通过求解泊松方程，构建以 径向网格形式存储的全电子势函数。 2．利用上述的ES2MS程序构建的自洽势和 荷密度 以及FPMS程序，作 者计算了石墨烯和氧化石墨烯的C和O的K边吸收谱 。相 比于传统的基于MT 近似的多重散射方法计算 (MS计算)，我们得到的结果和实验谱的符合程度大 大提高。我们的计算结果较好地重现了包括分子层的堆垛，边结构和氧吸附等 各种结构调制对石墨烯吸收谱的谱形的影响。 3．作者发展了一个高效的散射矩阵求逆的新方法，并实现于FPMS程序。 该方法提高的计算速度能够达到20到30倍。一般而言，只要体系不是太小， 散射矩阵的求逆是MS计算中耗时最多的一个步骤。因此，该方法大大减少了 MS计算的时间，并且在精确度上只有极小的损失。该新方法的基本思想是，按 照矩阵元对应的轨道角动量的大小，将散射矩阵划分为四个子矩阵，并对其中 的若干子矩阵的矩阵元采用近似值。 4．作者参与推导了基于实空间MST的考虑了”完全”多重散射效应的芯态 电子能量损失谱的公式体系。所谓的完全多重散射效应包括了入射电子和出射 电子受到的所研究材料的散射作用。芯态电子能量损失谱是一种以电子为激发 源的探测入射电子能量损失的实验手段，其所能得到的信息类似于X射线吸收 ：监 P 目O 1 万方数据 摘 要 关键词：X射线吸收谱近边结构 (XANES)，多重散射方法(MST)，全势 (FP)，格林函数(GF)，自洽势，石墨烯 万方数据 ABSTRACT ABSTRACT X-ray Absorption Near-Edge Structure(XANES)is an invaluable tool to study the electronic structure of and localatomic structure around selected elements in materi． als．However,to extract such information，a good theore