改性ZSM-5分子筛的制备及其芳构化性能研究.docxVIP

改性 ZSM-5 分子筛的制备及其芳构化性能研究 ZSM-5 分子筛作为芳构化催化剂的主要组成部分,其催化性能与之物理化学特性密切相关。从催化剂角度出发,提高反应效率的关键在于对当前分子筛催化剂的酸性和孔结构进行合理调控。 酸性方面既要保证原料分子的充分活化,又要实现定向转化;孔结构方面既要保证原料与催化剂活性中心的充分接触,又要有效抑制反应副产物焦炭前驱体的形成,实现择形催化,还要使产物分子及时扩散离开催化剂活性中心。本论文以改善 ZSM-5 分子筛的芳构化性能为目的,对 ZSM-5 分子筛的孔道结构、酸性和形貌分别采用不同方法进行了相关调控,主要研究内容和结果如下:(1)以“烃池机理”为依据,设定甲醇芳构化体系(MTA)中存在的化学反应,采用平衡常数法对各个反应的热力学参数进行计算。 结果表明,在所研究的温度范围之内(350～550 ℃),MTA 反应体系中各反应均具有很大的平衡常数,且都能自发进行。反应温度对产物分布影响较大,芳烃的生成存在一个最佳的温度区间。 同时采用最小吉布斯自由能法,借助于 HSC 6.0 热力学分析软件对甲烷无氧芳构化反应(MDA)过程中每一个反应的有关热力学数据和平衡组成进行计算。结果表明,MDA 反应属于一个吸热体系,温度对各反应的影响显著。 当温度较低时,甲烷的平衡转化率较低,较高温度虽然有利于提高甲烷的转化效率和芳烃的生成速率,但反应温度过高将