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改性SiO2源对合成高纯莫来石材料结构及性能的影响

李可可，朱先忠，麦海香，周超杰，徐恩霞，刘新红，赵飞

(1.郑州大学材料科学与工程学院，河南省高温功能材料重点实验室，郑州450052；2.中国石油天然气管道科学研究院有限公司，廊坊065000;3.河南省产品质量监督检验院，郑州450047)

0引言

高纯莫来石因具有优良的高温稳定性、强度、抗热震性、抗高温蠕变性能、电绝缘性能和较低的介电常数，被广泛应用于高温功能材料及电子材料领域[1-3]。以Al2O3和SiO2粉体为主要原料，采用反应烧结的方法制备高纯莫来石是一种较为简单、高效的技术途径[4]。Saruhan等[5]研究了熔融石英和α-Al2O3细粉的反应烧结过程，发现Al2O3和SiO2间的扩散激活能大，Si4+和Al3+间的扩散速率低，造成莫来石化反应速率较低，经1700℃煅烧后其莫来

化反应程度仅为80%。反应烧结法合成的高纯莫来石烧结性能差，机械强度低[6-7]，使用范围受到限制。

近年来，国内外学者对高纯莫来石材料的烧结性能进行了很多研究。大量研究

[8-10]报道，添加助烧结剂可有效改善高纯莫来石材料的烧结性能。She等

[11]研究了Y2O3对合成莫来石的影响：Y2O3在高温下能够降低液相的形成温度，促进α-Al2O3和石英之间的反应烧结；同时，Y2O3与SiO2反应，材料中有少量Y2Si2O7结晶相生成。助烧结剂的引入会降低莫来石材料的纯度，莫来石材料的高温性能和介电性能均受到影响。有研究[12]发现，在反应烧结Al2O3和SiO2粉体过程中，部分SiO2源转化为富SiO2液相，增大了莫来石化反应速率，促进了材料的烧结收缩。目前，通过改善SiO2源的熔融特性，提高高纯莫来石材料致密度的研究鲜有报道。

本文将少量γ-Al2O3掺入SiO2结构中，利用改性SiO2源增加反应烧结过程中富SiO2液相的形成量，在不引入助烧结剂的条件下改善高纯莫来石材料的烧结性能，为制备高性能莫来石材料提供新思路。

实验

以γ-Al2O3微粉(河南中州铝业有限公司，D50=13.2μm)和天然石英粉(湖北谷城，D50=45.1μm)为主要原料，聚乙烯醇(PVA，济南启航化工科技有限公司)溶液为结合剂。研究主要包括两个系列的试样：

在天然石英中引入质量分数为8%的γ-Al2O3，分别加热至1450℃、1

550℃和1610℃保温2h，得到编号为T1450、T1550和T1610的三种改性

SiO2源。以不同温度处理的改性SiO2源和γ-Al2O3为原料，合成的莫来石试样编号分别为T1450MU、T1550MU和T1610MU。试样的制备流程如图1所示。

图1试样制备流程Fig.1Diagramofsamplepreparation

采用常规反应烧结工艺，直接以天然石英粉和γ-Al2O3微粉为原料，合成高纯莫来石材料，试样编号为MU。

将不同SiO2源和γ-Al2O3按m(Al2O3)∶m(SiO2)=71.8∶28.2的质量比配料，将混合粉体在行星球磨机中湿磨(280r/min)6h，干燥后，在120MPa下成型，经1400～1700℃煅烧。根据GB/T5988—2007标准，测定试样烧后的线变化率；利用阿基米德排水法测定试样的体积密度和显气孔率；用常温强

度试验机测定耐压强度；采用X射线衍射仪(XRD)分析物相组成；用扫描电镜(SEM)观测试样的显微结构；用能谱仪(EDS)分析试样的微区成分。

结果与讨论

预处理温度对改性SiO2源的影响

少量Al2O3的作用下，1450℃时有大量石英相转化为方石英相[4]。在

Al2O3-SiO2二元相图的低Al2O3区域，液相线较陡，固-液相的转变温度相对敏感[13]。为研究SiO2源在晶型转化和熔融前后晶格参数的变化，分别对改性SiO2源进行1450℃、1550℃和1610℃的加热处理。图2为经1

450℃、1550℃和1610℃加热处理后，改性SiO2源的XRD谱。

图2改性SiO2源的XRD谱Fig.2XRDpatternsofmodifiedSiO2sources

由图2可以看出，1450℃热处理后的试样以方石英和石英相为主晶相，并且含有少量的刚玉相(见图2(b))，这表明Al2O3没有完全掺入SiO2结构中。1

550℃热处理的试样，刚玉衍射峰完全消失，石英相转化为方石英相。加热温