硫改性镍催化剂丁烯.docx

硫改性镍催化剂丁烯-1双键临氢异构性能

赵多;王建强;刘仲能;周兴贵;袁渭康

【摘要】将Ni/Al2O3催化剂浸渍于有机多硫化物(TPS-37)中制备得到硫改性Ni/Al2O3催化剂.采用X射线荧光光谱(XRF)、热重-质谱(TG-MS)联用、X射线光电子能谱仪(XPS)和程序升温还原(TPR)等方法对催化剂进行表征，并考察了硫改性Ni/Al2O3催化剂上丁烯-1双键临氢异构性能结果表明，硫改性Ni/Al2O3催化剂经高温氢气活化及甲苯萃取后，催化剂上硫含量基本不变.硫与催化剂之间存在较强的相互作用，使氧化镍在相对较低的温度下被H2还原;硫改变了Ni金属周围电子环境从而显著改善催化剂的双键临氢异构性能.在反应温度601,氢压1.6MPa,氢气和碳四烃物质的量之比(氢烃比)为0.013的条件下，硫改性Ni/Al2O3催化剂催化丁烯-1双键临氢异构反应,丁烯-1转化率可达92.6%,丁烯-2选择性为97.5%.催化剂稳定性实验结果表明，硫改性催化剂催化性能好，稳定性优良.％Thesulfur-modifiedNi-basedcatalystswerepreparedbytheincipientwetnessimpregnationtechniquewiththeNi/Al2O3insolutionoforganicpolysulfide.ThecatalystswerecharacterizedbyX-rayfluorescence(XRF),thermogravimetry-massspectrometry(TG-MS),X-rayphotoelectronspectroscopy(XPS)andtemperature-programmedreduction(TPR).Theperformanceofsulfur-modifiedNi/Al2O3catalystonhydrogenisomerizationof1-butenedoublebondwasinvestigated.Theresultsshowedthatthesulfurcontentofthesulfur-modifiedNi/Al2O3catalystwasalmostunchangedaftertheactivationofhightemperaturehydrogenandextractionwithtoluene.Sincetherewasastronginteractionbetweenthesulfurandthecatalyst,nickeloxidewasreducedbyhydrogenatrelativelylowtemperature.SulfurchangedtheelectronicenvironmentaroundtheNimetal,therebysignificantlyimprovedthehydroisomerizationofthecatalystatthedoublebond.Theconversionupto92.6%,selectivityof2-butene97.5%wereobtainedwhensulfurmodifiedNi/Al2O3catalystwasusedtocatalyzethehydroisomerizationof1-buteneundertheoperationconditionsoftemperature60°C,hydrogenpressure1.6MPaandthemolarratioofH2toC40.013.Thecatalyststabilitytestsdemonstratedthatthesulfur-modifiedNi/Al2O3performedexcellentwithgoodstability.

【期刊名称】《化学反应工程与工艺》【年(卷)，期】2017(033)004【总页数】7页(P305-311)【关键词】硫;镍;丁烯-1;临氢异构【作者】赵多;王建强浏仲能;周兴贵;袁渭康

【作者单位】华东理工大学化学工程联合国家重点实验室，上海200237;中国石油化工股份有限公司上海石油化工研究院绿色化工与工业催化国家重点实验室，上海201208;中国石油化工股份有限公司上海石油化工研究