CuMn2O4@GA复合材料的合成与CO转化.docxVIP

第40卷

2023年12月

应用化学

CHINESEJOURNALOFAPPLIEDCHEMISTRY

第12期

1719?1725

DOI：10.19894/j.issn.1000-0518.230225CuMn2O4@GA复合材料的合成与CO转化

秦君1*张瑜1辛智慧1李小梅1张潇1

闫亭璇1冯锋2白云峰1

1（山西大同大学化学与化工学院，大同037009）

2（山西能源学院能源化学与材料工程系，太原030600）

摘要催化氧化法在CO消除领域广泛应用，合成了单分散多孔微球催化剂CuMn2O4及其石墨烯气凝胶（GA）超轻复合材料CuMn2O4@GA。通过扫描电子显微镜（SEM）、X射线衍射（XRD）等方法表征了材料结构。结果表明，水热法是理想的石墨烯复合材料合成方法。CuMn2O4@GA材料结构强度良好、质地均一，催化剂颗粒在气凝胶结构中充分分散。催化性能测试表明，CuMn2O4形貌与CO在其表面的吸附和催化转化行为密切相关。得益于复合材料的低密度网络结构，在60000mL/（g（cat）·h）的高通量进气和128℃下实现了CO的完全转化。进气湿度对复合材料CO催化活性无明显影响，多次重复活化和使用测试表明复合材料具有良好的结构保持性和优良的应用经济性。

关键词一氧化碳转化；CuMn2Ox催化剂；复合材料；高通量进气

中图分类号：O643文献标识码：A文章编号：1000-0518（2023）12-1719-07

一氧化碳（CO）是一种危险的有害气体，其主要来源是碳的不完全燃烧，火灾烟雾中就含有高浓度的CO［1］。CO的有效消除非常重要，利用铜锰氧化物（CuMnOx）催化消除CO的应用较为广泛［2］。得益于Cu2++Mn3+?Cu++Mn4+的共振体系，CO先与Mn4+反应得到Mn3+，Cu2+将Mn3+氧化为Mn4+，亚稳态的Cu+在富氧条件下迅速转化为Cu2+［3-4］。由于CO在Cu2+/Mn4+和O2在Cu+/Mn3+上的高效吸附［5］，该类材料具有较高的催化活性。Hutchings等［6］发现铜锰摩尔比为1∶2时催化活性更高。催化剂的材料形态和结构也是影响CO转化性能的关键因素。CuMnOx通常被制成毫米级颗粒，大量使用时回收困难且易污染环境［7］。研究人员开发了各种载体以减少催化剂的使用，如使用活性赤泥（ARM）作为CuO的催化剂载体［8］，利用介孔结构泡沫（MCF）二氧化硅负载CuO-CeO2催化剂［9］等。石墨烯材料具有良好的热稳定性，氧化石墨烯（GO）聚合形成的石墨烯气凝胶（GA）具有超低密度和丰富的内部孔隙率的优势［10］，有望成为CuMnOx催化剂的优良载体。

本文分别采用共沉淀法和水热法合成了CuMn2O4多孔微球及其石墨烯气凝胶复合材料CuMn2O4@GA（图1）。对材料的结构进行表征，分析材料结构与形成机理。采用程序升温催化氧化法评价了复合催化

图1CuMn2O4@GA的合成与CO催化转化机理示意图

Fig.1SchematicpresentationofCuMn2O4@GAsynthesisandCOcatalyticconversion

2023-08-05收稿；2023-10-20接受

山西大同大学科研项目（No.2020YGZX009）和研究生教育改革项目（No.23JG06）资助

*E-mail：qj187@hotmail.com

1720应用化学第40卷

剂在高通量进气下的CO催化性能，考察了进气流量、环境湿度和多次重复活化等条件的影响。

1实验部分

1.1仪器和试剂

材料结构表征分别采用MAIAⅢ型扫描电子显微镜（SEM，捷克TESCAN公司）、JEM-2800型透射电子显微镜（TEM，日本JEOL公司