原位拉曼光谱技术在催化研究中的应用厦门理工.ppt

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2024-06-19 发布于江苏
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原位拉曼光谱技术在催化研究中的应用厦门理工.ppt

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原位拉曼光谱技术在催化研究中的应用

2文献简介

3insituUV-visDRS

4Mooxidespeciesrestored

Mooxidespeciesrestored

5Mo(=O)2onAl

Mo(=O)2OH

Mo(=O)2onSi

Underoxygenflowat773K

6CatalyticPerformanceofFreshRegenerated

ThecatalyticperformanceofaregeneratedcatalystcanbeoptimizedandmayexceedthatofafreshcatalystiftheregenerationtreatmentisstoppedbeforeMooxidenanostructuresareforcedtomigratetoSianchoringsitesontheexternalsurfaceofthezeolite.

7DFT理论计算(BtoF):ReactionmechanismcalculationsshowthattheenergybarrierformethaneactivationwiththeformationofCH3andHspeciesonthesurfaceofthecatalystislowerwhenaMonanostructureisanchoredonaframeworkAlsite[(B),(E),and(F)]versusonaSisiteontheexternalsurface[(B)to(D)].

8文献简介OxygenvacanciesMaterialsChemistryandPhysics131()666–671InSituRaman/RGA

9CeO2基固溶体的拉曼谱图中出现三个重要的特性拉曼峰(465、560、600cm-1)，一般分别归属于CeO2的F2g振动模式、氧缺位和MO8型缺陷物种

CeO2的氧缺位J.Phys.Chem.A,115,7972–7977

10insituRaman表征F2g

11气氛：5%CO/He、He、5%O2/N2、1%CO/0.5%O2、1%CO/He催化剂：CeO2rods,andAu-CeO2rodsandpolyhedraF2gRamanshift

12ResidualGasAnalysis(RGA)

13insituRaman-RGAOxidationbylatticeoxygenofCeO2

5%CO/He1%CO/0.5%O2/HeF2gRamanshiftOxygenvacancies

14以氧缺位拉曼峰与F2g特性拉曼峰的峰面积之比表达氧缺位的相对浓度

15Uncertainties

1、CeO2表面或近表面的氧缺陷相较与体相的氧缺陷，是怎样影响体相的体积膨胀以及测试的拉曼光谱信息；2、Δω=γω(ΔV/V0)，δ=2.66(Δω/ω)，γ:Grüneisenparameter；3、Raman测试(514nm)有一定的深度，催化剂载体上靠近顶部的粒子的还原应更为复杂，氧缺位的区域比更深的体相区域更大，对于定量分析也许有些误差

谢谢！

18OperandoRaman-OnlineMassspectrometry