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天然气制氢的基本原理及工业技术进展
天然气蒸汽转化的基本原理
蒸汽转化反应的基本原理
天然气的主要成分为甲烷,约占90%以上,研究天然气蒸汽转化原理可以甲烷为例来进行。
甲烷蒸汽转化反应为一复杂的反应体系,但主要是蒸汽转化反应和一氧化碳的变换反应。
主反应:
CH4+H2O===CO+3H2
CH4+2H2O===CO2+4H2
CH4+CO2===2CO+2H2
CH4+2CO2===3CO+H2+H2O
CH4+3CO2===4CO+2H2O
CO+H2O===CO2+H2
副反应:
CH4===C+2H2
2CO===C+CO2
CO+H2===C+H2O
副反应既消耗了原料,并且析出的炭黑沉积在催化剂表面将使催化剂失活,因此必须抑制副反应的发生。
转化反应的特点如下:
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可逆反应 在一定的条件下,反应可以向右进行生成CO和H2,称为正反应;随着生成物浓度的增加,反应也可以向左进行,生成甲烷和水蒸气,称为逆反应。因此生产中必须控制好工艺条件,是反应向右进行,生成尽可能多的CO和H2。
气体体积增大反应 一分子甲烷和一分子水蒸气反应后,可以生成一分子CO和三分子H2,因此当其他条件确定时,降低压力有利于正反应的进行,从而降低转化气中甲烷的含量。
吸热反应 甲烷的蒸汽转化反应是强吸热反应,为了使正反应进行的更快、更彻底,就必须由外界提供大量的热量,以保持较高的反应温度。
气-固相催化反应 甲烷的蒸汽转化反应,在无催化剂的参与的条件下,反应的速度缓慢。只有在找到了合适的催化剂镍,才使得转化的反应实现工业化称为可能,因此转化反应属于气-固相催化反应。
化学平衡及影响因素
反应速率及影响速率
在没有催化剂的情况时,即使在相当高的温度下,甲烷蒸汽转化反应的速率也是很慢的。当有催化剂存在时,则能大大加快反应速率;甲烷蒸汽转化反应速率对反应温度升高而加快,扩散作用对反应速率影响明显,采用粒度较小的催化剂,减少内扩散的影响,也能加快反应速率。
影响析炭反应的因素
副反应的产物炭黑覆盖在催化剂表面,会堵住催化剂的微孔,降低催化剂的活性,增加床层阻力,影响生产力。
在甲烷蒸汽转化反应中影响析炭的主要因素如下:
转化反应温度越高,烃类裂解析炭的可能性越大。
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水蒸气用量增加,析炭的可能性越小,并且已经析出的炭黑也会与过量的水蒸气反应而除去,在一定的条件下,水碳比降低则容易发生析炭现象。
烃类碳原子数越多,裂解析炭反应越容易发生。
催化剂的活性降低,烃类不能很快转化,也增加了裂解析炭的可能性。
炭黑生成的抑制及除炭方法
抑制炭黑生成的方法
保证实际水碳比大于理论最小水碳比
选用活性好,热稳定行好的催化剂
防止原料气及蒸汽带入有害物质,保证催化剂的良好活性
除炭方法
当析炭较轻时,采用降压、减少原料烃流量、提高水碳比等方法可除炭
当析炭较严重时,采用水蒸气除炭,反应是如下:
C+H2O===CO+H2
在水蒸气除炭过程中首先停止送入原料烃,继续通入水蒸气,温度控制在750~800℃,经过12~24h即可将炭黑除去。
采用空气与水蒸气的混合物烧炭。首先停止送入原料烃,在蒸汽中加入少量的空气,送入催化剂床层进行烧炭,催化剂层温度控制在700℃以上,大约经过8h即可将炭黑除去。
工艺条件的选择
压力
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由于转化反应的化学平衡可知,甲烷蒸汽转化反应宜在较低压力下进行。但目前行业上均采用加压蒸汽转化,一般压力控制在3.5~4.0MPa,最高达5.0MPa。
温度
一段转化炉出口温度是决定转化气从出口组成的主要因素,提高温度和水碳比,可降低残余的甲烷含量。为了降低蒸汽消耗,可通过降低一段转化炉的水碳比但要保持残余甲烷含量不变,则必须提高温度。而温度对转化炉的炉管使用寿命影响很大,温度过高,炉管使用寿命缩短。因此在可能的条件下,转化炉的出口温度不宜太高,如大型氨厂压力为3.2MPa时,出口温度控制在800℃。
二段转化炉出口温度在二段压力、水碳比和出口残余甲烷含量确定后,即可确定下来。
水炭比
水碳比是转化炉进口气体中,水蒸气与含烃原料中碳物质量之比,它是原料气的组成因素,在操作变量中最容易改变。提高进入转化系统的水碳比,不仅有利于降低甲烷的平衡含量,也有利于提高反应速率,还可以防止析炭反应的发生。但水碳比过高,一段转化炉蒸汽用量将会增加,系统阻力也将增大,导致能耗增加。因此水碳比的确定应当综合考虑。目前节能性的合成氨流程中蒸汽转化
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