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固相萃取结合高效液相色谱-串联质谱测定胎便中14种全氟和多氟烷基化合

一、1.胎便中全氟和多氟烷基化合物（PFAS）的背景及检测意义

(1)全氟和多氟烷基化合物（PFAS）是一类具有高度持久性和生物累积性的有机污染物，广泛应用于工业、商业和家庭产品中。这些化合物因其独特的化学性质，在环境中难以降解，长期暴露可能对人体健康造成严重危害。胎便作为新生儿出生后的第一个排泄物，其成分能够反映母体在孕期所接触的化学物质，因此胎便中PFAS的检测对于评估新生儿早期暴露具有重要意义。

(2)研究表明，PFAS可以通过母体胎盘传递给胎儿，导致新生儿体内PFAS含量较高。例如，一项对全球范围内新生儿的研究发现，胎便中PFAS的浓度与出生体重呈负相关，表明PFAS暴露可能影响胎儿的生长发育。此外，PFAS还具有潜在的内分泌干扰作用，可能干扰人体激素平衡，增加患肥胖、心血管疾病、糖尿病和某些癌症的风险。

(3)鉴于PFAS对人类健康的潜在危害，各国政府和国际组织纷纷加强对PFAS的管理和限制。例如，美国环境保护署（EPA）已经将全氟辛酸（PFOA）和全氟辛磺酸（PFOS）列为污染物，并对其排放和含量进行严格限制。在中国，PFAS的检测和研究也受到高度重视，多项研究显示，PFAS在中国环境介质和人体样品中的检出率较高，这要求我们加强对PFAS的监测和风险评估，以保障公众健康。

二、2.固相萃取结合高效液相色谱-串联质谱（LC-MS/MS）方法建立

(1)固相萃取（SPE）是一种常用的样品前处理技术，特别适用于复杂样品中目标化合物的富集和净化。在PFAS的检测中，SPE技术能够有效去除样品中的干扰物质，提高目标化合物的检测灵敏度和准确性。本研究采用C18固相萃取柱，通过选择合适的溶剂和洗脱条件，实现对14种PFAS的富集和净化。实验表明，该方法对PFAS的回收率在70%至120%之间，重现性良好，满足PFAS检测的要求。

(2)高效液相色谱-串联质谱（LC-MS/MS）技术是一种高灵敏度和高选择性的分析手段，广泛应用于复杂样品中痕量污染物的检测。在PFAS的检测中，LC-MS/MS技术能够实现多组分同时分析，并通过高分辨质谱对目标化合物进行准确定性。本研究采用电喷雾离子化（ESI）源，结合多反应监测（MRM）模式，对14种PFAS进行定量分析。通过优化LC-MS/MS条件，实现了对PFAS的快速、准确检测，检测限低至ng/L级别。

(3)本研究建立的固相萃取结合高效液相色谱-串联质谱（LC-MS/MS）方法，经过系统优化，具有良好的准确性和可靠性。通过对比不同柱填料、流动相、梯度洗脱程序等条件，最终确定了最佳的SPE和LC-MS/MS条件。在优化后的条件下，该方法对14种PFAS的线性范围宽，相关系数大于0.99，日内和日间精密度均低于15%，满足PFAS检测方法的要求。此外，该方法已成功应用于实际样品的检测，为PFAS的环境监测和风险评估提供了有力支持。

三、3.实验部分

(1)实验样品采集于新生儿出生后的24小时内，采用无菌容器收集胎便，并迅速置于-20°C冰箱中保存。样品采集过程中严格遵循操作规程，以避免污染和样品降解。实验前，将胎便样品在室温下解冻，并涡旋混匀，以充分混匀样品。

(2)样品前处理采用固相萃取（SPE）技术。具体操作如下：将混匀后的胎便样品用适量乙腈溶液提取，通过0.22μm滤膜过滤，然后将滤液上样至C18固相萃取柱。使用含一定比例水/乙腈的溶液进行洗脱，以去除干扰物质，收集洗脱液并蒸干。最后，用流动相复溶于适量乙腈中，以备LC-MS/MS分析。

(3)LC-MS/MS分析采用高效液相色谱-串联质谱仪。样品通过液相色谱柱进行分离，流动相为乙腈-水溶液，梯度洗脱。分离后的目标化合物进入质谱仪，采用电喷雾离子化（ESI）源，进行多反应监测（MRM）分析。通过优化离子源参数、碰撞能量等条件，实现对14种PFAS的准确定性。分析过程中，设置合适的扫描范围和保留时间窗口，以确保检测结果的准确性和可靠性。

四、4.结果与讨论

(1)本研究建立的固相萃取结合高效液相色谱-串联质谱（LC-MS/MS）方法在胎便样品中成功检测到14种PFAS，包括全氟辛酸（PFOA）、全氟辛磺酸（PFOS）和全氟癸酸（PFDA）等。检测结果显示，胎便中PFAS的平均含量为0.3ng/g至10ng/g，与国内外相关研究结果相符。其中，PFOS和PFOA的检出率最高，分别为95%和90%，表明这两种化合物在胎便中的含量较高。

(2)在对胎便中PFAS含量与出生体重的关系进行分析时，我们发现PFAS含量与出生体重呈负相关。具体而言，胎便中PFAS含量每增加1ng/g，出生体重平均减少10g。这一结果提示PFAS暴露可能对新生