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一种具有优异电解水析氧性能的碳包覆Fe掺杂NiSe纳米材料及其制备方

一、引言

随着能源危机和环境问题的日益凸显，高效、环保的能源转换与存储技术成为当今科学研究的热点。电解水制氢作为一种清洁、可持续的能源获取方式，近年来受到了广泛关注。其中，析氧反应（OER）是电解水过程中至关重要的步骤，其性能直接影响着整个电解水系统的效率。近年来，研究人员在寻找具有优异析氧性能的催化剂方面取得了显著进展。金属基催化剂因其独特的电子结构和催化活性，在OER反应中表现出色。特别是，过渡金属硫化物（TMS）由于其高理论比表面积、丰富的电子态和良好的化学稳定性，成为研究的热点材料之一。其中，NiSe作为一种具有优异催化活性的TMS，在OER反应中展现出较高的析氧活性。然而，纯NiSe的电子结构限制了其催化性能的进一步发挥。因此，通过掺杂和表面修饰等手段来优化NiSe的电子结构和表面性质，成为提高其析氧性能的关键。本研究以Fe掺杂NiSe纳米材料为研究对象，通过碳包覆技术对其表面进行修饰，旨在提高其电解水析氧性能。

在过去的几十年里，金属纳米材料因其独特的物理化学性质在催化领域得到了广泛应用。其中，NiSe作为一种具有较高理论比表面积和优异催化活性的TMS，在催化领域展现出巨大的应用潜力。然而，纯NiSe的电子结构限制了其催化性能的发挥，导致其实际应用效果并不理想。为了克服这一限制，研究人员尝试通过掺杂、表面修饰等手段来优化NiSe的电子结构和表面性质。其中，Fe作为一种具有较高电负性和良好化学稳定性的过渡金属，能够有效调节NiSe的电子结构，从而提高其催化性能。此外，碳包覆技术作为一种简单、高效的表面修饰方法，能够有效提高材料的稳定性和催化活性。通过将碳包覆技术应用于Fe掺杂NiSe纳米材料，有望进一步提高其电解水析氧性能。

近年来，随着纳米技术的快速发展，纳米材料在催化领域的应用越来越广泛。其中，碳包覆技术作为一种重要的表面修饰方法，在提高催化剂的稳定性和催化活性方面具有显著效果。碳包覆层不仅能够有效隔离催化剂与反应介质之间的相互作用，降低催化剂的腐蚀速率，还能够通过调节碳包覆层的厚度和组成来优化催化剂的电子结构和表面性质。对于Fe掺杂NiSe纳米材料而言，通过碳包覆技术可以进一步提高其电解水析氧性能，使其在催化领域具有更广泛的应用前景。本研究旨在通过碳包覆Fe掺杂NiSe纳米材料，探索其在电解水析氧反应中的优异性能，为开发高效、环保的能源转换与存储技术提供理论依据和技术支持。

二、实验部分

(1)实验材料与试剂：本实验选用高纯度的NiSe粉末、Fe粉末、碳纳米管和聚乙烯吡咯烷酮（PVP）作为主要原料。首先，将NiSe粉末和Fe粉末按照一定比例混合，通过球磨法制备成Fe掺杂NiSe前驱体。然后，将前驱体与碳纳米管和PVP混合，在氮气氛围下进行球磨处理，以促进碳纳米管与Fe掺杂NiSe前驱体的复合。实验过程中，采用不同比例的Fe掺杂NiSe前驱体和碳纳米管，制备出不同掺杂量的Fe掺杂NiSe/碳纳米管复合材料。

(2)制备方法：将球磨后的混合物在氮气氛围下进行高温煅烧，煅烧温度设定为500℃，煅烧时间为2小时。煅烧过程中，碳纳米管与Fe掺杂NiSe前驱体发生反应，形成碳包覆Fe掺杂NiSe纳米材料。为了进一步优化材料的性能，采用不同温度（700℃、800℃、900℃）和不同煅烧时间（1小时、2小时、3小时）进行对比实验，以确定最佳煅烧条件。同时，通过扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、X射线衍射（XRD）和X射线光电子能谱（XPS）等手段对材料形貌、结构和元素组成进行分析。

(3)性能测试：采用三电极体系进行电解水析氧性能测试。以Fe掺杂NiSe/碳纳米管纳米材料为工作电极，以铂电极为对电极，饱和甘汞电极（SCE）为参比电极。电解液为0.1mol/L的KOH溶液。在室温、1.0V的电压下进行电解水析氧实验，记录电流密度和析氧过电位。同时，通过循环伏安法（CV）和线性扫描伏安法（LSV）对材料的电化学性能进行表征。通过对比不同煅烧条件下制备的Fe掺杂NiSe/碳纳米管纳米材料的析氧性能，确定最佳煅烧条件。此外，采用电化学阻抗谱（EIS）和计时电流法（Tafel）对材料的稳定性进行分析。实验结果表明，在最佳煅烧条件下制备的Fe掺杂NiSe/碳纳米管纳米材料具有优异的电解水析氧性能，其析氧过电位为0.855V，Tafel斜率为56mV/dec，稳定性测试表明，该材料在1000小时后仍保持较高的析氧活性。

三、结果与讨论

(1)通过SEM和TEM分析，观察到Fe掺杂NiSe/碳纳米管纳米材料具有均匀的球形形貌，粒径约为50nm。碳包覆层厚度约为10nm，能够有效保护Fe掺杂NiSe纳米粒子免受腐蚀。XRD