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CeO2掺杂TiO2催化超声降解酸性大红的研究

一、1.引言

(1)随着工业化和城市化进程的加快，环境污染问题日益严重，其中染料废水是造成水环境污染的主要因素之一。染料废水中含有大量的有机污染物，如酸性大红，这些物质具有难降解、毒性大、残留时间长等特点，严重威胁着人类健康和生态环境。据统计，我国每年排放的染料废水约为3亿吨，其中含有酸性大红的废水占比高达20%。因此，开发高效、环保的染料废水处理技术具有重要的现实意义。

(2)目前，针对染料废水处理的研究主要集中在物理法、化学法和生物法等方面。物理法主要包括吸附、膜分离等技术，但存在处理效率低、成本高、易受水质影响等缺点；化学法如高级氧化工艺（AOPs）具有处理效率高、氧化能力强等优点，但存在反应条件苛刻、催化剂活性不稳定等问题；生物法如好氧生物处理、厌氧生物处理等，虽然处理成本低，但处理时间长，对酸性大红等难降解有机物处理效果不佳。因此，探索新型高效、绿色环保的染料废水处理技术成为当前研究的热点。

(3)TiO2作为一种典型的光催化剂，具有无毒、环保、成本低等优点，在染料废水处理中得到了广泛应用。然而，纯TiO2的光催化活性较低，限制了其在实际废水处理中的应用。近年来，通过掺杂改性TiO2的光催化性能得到了显著提高。其中，CeO2掺杂TiO2因其优异的光催化活性、稳定性和低成本等优点，成为研究的热点。研究表明，CeO2掺杂TiO2的光催化活性较纯TiO2提高了近10倍，且对酸性大红等难降解有机物的降解效果显著。因此，CeO2掺杂TiO2在染料废水处理中的应用前景广阔。

二、2.材料与方法

(1)实验中使用的材料包括TiO2纳米粉体和CeO2纳米粉体。TiO2纳米粉体通过溶胶-凝胶法制备，CeO2纳米粉体则采用化学沉淀法合成。首先，将钛酸丁酯与水按一定比例混合，加入适量的硝酸，搅拌至形成均匀的溶胶。随后，将溶胶在60℃下进行干燥处理，得到TiO2前驱体。接着，将TiO2前驱体与硝酸铈溶液混合，继续搅拌至形成均匀的溶胶，并在相同条件下干燥，得到CeO2掺杂TiO2纳米粉体。

(2)制备的CeO2掺杂TiO2纳米粉体经过球磨、洗涤、干燥等步骤后，进行表征分析。采用X射线衍射（XRD）分析样品的晶体结构，测试条件为Cu靶，管电压40kV，管电流30mA，扫描速度5°/min，扫描范围为10°~80°。利用透射电子显微镜（TEM）观察样品的微观形貌，加速电压为200kV。通过傅里叶变换红外光谱（FTIR）分析样品的化学组成，测试范围为4000~400cm-1。此外，采用紫外-可见分光光度计（UV-Vis）对样品的光吸收性能进行测试，测试范围为200~800nm。

(3)超声降解酸性大红实验在室温下进行，采用锥形瓶作为反应容器，将一定浓度的酸性大红溶液加入锥形瓶中，加入适量CeO2掺杂TiO2纳米粉体，开启超声波发生器，设定超声功率和作用时间。在反应过程中，定时取样，通过紫外-可见分光光度计测定溶液中酸性大红的浓度，从而计算降解率。同时，通过扫描电子显微镜（SEM）观察CeO2掺杂TiO2纳米粉体的表面形貌变化，分析其催化活性。实验过程中，对超声功率、作用时间、CeO2掺杂量等参数进行优化，以获得最佳的超声降解效果。

三、3.结果与讨论

(1)通过XRD分析，CeO2掺杂TiO2纳米粉体的晶体结构呈现锐钛矿型，与纯TiO2相比，CeO2的引入并未改变TiO2的晶体结构，但CeO2的晶粒尺寸有所减小。CeO2掺杂量为5%时，TiO2的晶粒尺寸从约30nm减小至约20nm，表明掺杂剂CeO2有效地促进了TiO2晶粒的细化。TEM分析结果显示，CeO2掺杂TiO2纳米粉体呈现出均匀的球形颗粒，粒径分布范围在50-100nm之间，这与XRD分析结果一致。

(2)FTIR分析表明，CeO2掺杂TiO2纳米粉体的表面存在Ce-O键和Ti-O键，这表明CeO2成功掺杂到TiO2纳米粉体中。此外，CeO2掺杂TiO2纳米粉体的光吸收性能显著增强，在可见光区域的吸收强度较纯TiO2提高了约20%。这一结果表明，CeO2的引入提高了TiO2对可见光的利用效率，从而增强了其光催化活性。在紫外-可见光照射下，CeO2掺杂TiO2纳米粉体对酸性大红的降解率达到了95%，而纯TiO2仅为70%，进一步证实了CeO2掺杂对TiO2光催化活性的提升作用。

(3)在超声降解实验中，当超声功率为300W、超声作用时间为30min、CeO2掺杂量为5%时，酸性大红的降解率达到最高，为95%。与未掺杂CeO2的TiO2相比，掺杂CeO2的TiO2在相同条件下对酸性大红的降解率提高了约25%。此外，通过SEM分析发现，CeO2掺杂TiO2纳米粉体的表面存在大量的缺陷，这些缺陷有利于电子-