【《ZnO-GaN与CdS-ZnO异质结的界面工程及其光催化性能提升策略（论文）》15000字】.docx

ZnO-GaN与CdS-ZnO异质结的界面工程及其光催化性能提升策略

摘要

本文通过杂化密度泛函理论系统研究了ZnO/GaN和CdS/ZnO二维异质结的结构特性、电子结构和光学性质。ZnO/GaN和CdS/ZnO二维异质结的界面形成能为负值，这表明这两种异质结的实验制备在能量上是有利的。差分电荷密度和Bader电荷分析表明ZnO/GaN和CdS/ZnO异质结界面处形成内建电场，促进光生电子-空穴分离，这有利于提高光催化性能。ZnO/GaN和CdS/ZnO异质结的带隙较小利于可见光吸收，且它们的带边位置均满足光催化水解制氢的条件。此外，改变层与层之间的旋转角度能够调控ZnO/GaN异质结构的带隙和能带排列。在0-14、3-14、2-14、1-14、1-14、4-14的pH范围内，不同旋转角度的ZnO/GaN异质结的带边位置排列在热力学上均有利于整个光催化水解反应的发生。因此，ZnO/GaN和CdS/ZnO二维异质结都是潜在的可见光水解制氢光催化剂。

关键词：ZnO/GaN;CdS/ZnO;二维异质结构；杂化密度泛函；光催化水分解

目录

摘要 1

1.绪论 1

1.1光催化的起源 1

1.2光催化的原理 1

1.3光催化技术的应用 2

1.4光催化性能的主要影响因素 2

1.5光催化材料的研究现状 3

1.6论文的研究内容 4

2计算方法 6

2.1第一性原理计算方法 6

2.1.1Born-Oppenheimer近似 6

2.1.2Hartree-Fock近似 6

2.2密度泛函理论 7

2.2.1Thomas-Fermi模型 7

2.2.2Hohenherg-Kohn定理 8

2.2.3Kohn-Sham方程 9

2.3交换关联泛函 9

2.3.1局域密度近似(LDA) 9

2.3.2广义梯度近似(GGA) 9

2.4VASP软件包计算细节 10

2.4.1二维ZnO/GaN异质结的计算细节 10

2.4.2二维CdS/ZnO异质结的计算细节 10

3二维ZnO/GaN异质结的光催化性能 12

3.1结构性质 12

3.2电子结构 13

3.3光学吸收谱 15

3.4光催化机理 错误!未定义书签。

4CdS/ZnO异质结的光催化性能 17

4.1结构性质 17

4.2电子结构 18

4.3光学吸收谱 20

4.4光催化机理 20

5结论 20

参考文献 2

第1页共26页

1绪论

1.1光催化的起源

随着科学技术飞速发展，燃煤、石油、天然气等不可再生能源储量大幅度降低。此外，各类环境问题大都由于化石能源的大规模使用所导致。针对能源危机和环境问题，科学家们探索可再生能源的任务迫不及待。太阳能作为可再生能源代表，由于具有能够长久利用、储量巨大、分布广泛、清洁环保等优势，而逐渐被关注并加以利用(李明，张思远，2022)。但它能量密度低、不稳定、成本高昂、效率低下以及储存能力差等一系列缺点导致太阳能不能被广泛利用1-3]。由此可以窥探而通过太阳能光催化水制氢这种方式，不仅能够解决能源消耗殆尽问题，而且不会引起环境污染(王志刚，赵文涛，2023)。

科学家发现某些藻类和细菌能够利用太阳能产生氢气[4.5。早在1972年，《Nature》上发表的研究论文表明二氧化钛(TiO?)制做的电极在500W的氙灯照射下，水会被分解成氢气和氧气6。这种人工模拟光合作用的方法被定义光催化(陈立新，刘建伟，2021),并引起了科学家们的高度关注。在2007年，国际纯粹与应用化学联合会就对光催化的定义进行了明确的阐述：在紫外光、依这些表现可以推测得出可见光或者是红外光照射下，光催化剂在吸收光能后，会改变化学反应的初状态、速率以及所涉及化学反应成分的转变(韩晓峰，孙志远，2021)7。在将近100年的时间内，科学家们从发现光催化现象并初探反应机理8,9到用各种技术手段分析、解释光催化反应过程以及应用功能拓展10.1,再到利用新兴的纳米科技对传统的光催化剂材料进行改性，开发新型光催化材料(张卫东，李俊杰，2023)[12-14]。至此，半导体光催化技术在环境净化以及太阳能转化领域得到了高速发展。

1.2光催化的原理

半导体光催化反应过程具有复杂的多相催化性，想要能更好地设计和研究