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高熵化合物的制备及其在微生物燃料电池中的应用
摘要
微生物燃料电池（MFC）是一种将生物质中的化学能转变为电能的一种技术，在处
理废水等领域受到广泛的关注。其中微生物在阳极通过分解有机物产生电子，经由外电
路转移到阴极。MFC的阳极材料是影响和限制MFC产电性能的关键因素，高熵材料具
有良好的电化学性能以及优异的电化学稳定性，而MFC的产电性能与这些材料特性息
息相关，为此，本文选用了金属氧化物材料和金属硫化物材料，制备了高熵氧化物和高
熵硫化物，并作为生物阳极应用于MFC。用以研究高熵材料作为MFC阳极性能以及对
生物电催化的影响。随后以此为基础对高熵氧化物材料改性，向高熵氧化物中掺杂硫元
素，研究了非金属元素的多样性对阳极MFC产电性能的影响。
通过两步溶剂热法成功制备了高熵硫化物CoCrFeZnNiS，并将其涂覆在碳毡上制
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备成电极。XRD分析表明材料为立方硫铁矿晶型，电化学测试性能证明了CoCrFeZnNiS2
具有较低的电荷转移阻抗和较快的电子转移速率。同时拥有更高的电容性能以及更大的
交换电流密度。是对碳毡电极性能的全面增强。将CoCrFeZnNiS2电极应用于MFC，结
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果显示，MFC的最大功率密度可达3.35W/m。是碳毡阳极的3.45倍。同时多周期功率
密度对比图显示CoCrFeZnNiS2电极具有很强的稳定性。同时开路电压测试表明，
CoCrFeZnNiS2电极电压恢复状态较好，进而说明阳极表面微生物生长状况较好，因此
可以确定高熵硫化物具有更好的生物相容性。
以Mg、Co、Ni、Cu、Zn、Fe这六种元素为基础，通过固相烧结法制备高熵氧化物，
并涂覆制备了高熵氧化物电极（MgCoNiCuZn）FeO。并使用同组成简单混合
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氧化物以及主要组分FeO作为对比。TEM测试显示了（MgCoNiCuZn）FeO
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样品呈现为不规则的球状，且XRD显示经烧结制备而成的高熵氧化物不同组元进行了
充分混合，重新排列形成新的尖晶石晶型。XPS测试揭示了高熵氧化物中不同金属的价
态分布情况。电化学测试表明（MgCoNiCuZn）FeO电极具有更大的活性反
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应面积、更快的电子转移速率以及更小的电荷转移阻抗。而以（Mg0.2Co0.2Ni0.2Cu0.2Zn0.2）
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FeO电极构建的生物阳极MFC的最大输出功率密度可达3.43W/m，分别是FeO电
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极和mix电极的1.30倍和1.31倍。同时高熵氧化物电极可以有效提高生物相容性，其
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电极的表面蛋白质含量（17.89mg/cm）要大于FeO电极（9.20mg/cm）和mix电极
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（8.84mg/cm）。
使用以Co、Cr、Fe、Mn、Ni
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