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钛酸锶基光催化材料的制备及铀还原性能研究

摘要

铀矿在能源供应中发挥着关键作用，是核能发电等能源资源的重要来源。然而，在

铀矿物的选矿和提取过程会残留部分的铀，由此造成的资源浪费不容忽视，同时也带来

了一系列的环境问题。光催化能将可溶的U(Ⅵ)还原成难溶的U(Ⅳ)而被认为是一种有

前景的处理技术，在众多光催化材料中，钛酸锶（SrTiO）等钙钛矿类材料因其出色的

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结构稳定性和抗光化学腐蚀性，在铀还原领域表现出显著潜力。然而，由于其较宽的带

隙宽度，使SrTiO3对太阳光的利用率十分有限。此外，光生电子-空穴的快速复合也阻

碍其光催化还原效率，为解决SrTiO光催化材料存在的上述问题，提高材料的铀还原能

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力。本文通过表面羟基修饰、Ag负载、Cu掺杂、BiO复合构建异质结四种方式对SrTiO

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材料进行改性，探究四种光催化剂还原U(Ⅵ)的能力，并将其应用到实际地浸铀矿矿坑

水的处理中，同时分析各因素对催化剂性能的影响程度。具体研究内容如下：

亲水性官能团的表面修饰能促进催化剂与铀酰离子的接触效率。通过水热法中引入

富含羟基的有机聚合物聚乙二醇4000，制备了表面羟基修饰的SrTiO材料（OH-STO）。

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改性后材料的水接触角由25.15°下降至9.44°，比表面积也得到一定的提高，亲水性和比

表面积的提升有利于催化剂吸附更多的铀酰离子进行催化反应，此外产生的氧空位可以

促进光生载流子的分离。OH-STO催化剂最适pH值为6，最佳铀去除率为78.2%，循环

五次后，催化剂的还原效率下降至68.2%，其对实际地浸矿矿坑水中铀的去除率为57.1%。

贵金属负载可以拓展材料的光吸收范围，增强材料的光吸收能力。通过光沉积法在

SrTiO材料表面沉积了Ag纳米颗粒，制备了具有局域表面等离子共振效应（LSPR）的

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Ag负载SrTiO3复合材料（Ag/STO）。通过增强光响应范围和载流子分离来提高催化剂

的还原性能，同时Ag纳米颗粒可以抑制光生腐蚀，循环五次后，材料的光还原性能仅

下降7.6%。pH值为6时催化剂有最好的还原效果，最佳铀去除率可达到83.4%，其对

实际地浸矿矿坑水中铀的去除率为62.2%。

金属离子掺杂能显著减少材料禁带宽度，使电子更容易被激发参与反应。在水热过

程引入Cu离子，合成Cu掺杂的SrTiO3材料（Cu-STO），Cu离子掺杂在价带附近引

入新的中间能级，有利于激发更多的电子参与反应并抑制载流子复合，同时了拓展光吸

收范围，禁带宽度显著下降。Cu-STO催化剂最适pH值为6，最佳铀去除率可达到89.4%，

循环五次后的还原效率为77.4%，其对实际地浸矿矿坑水中的铀去除率为71.3%。

哈尔滨工程大学硕士学位论文

构建异质结构能降低电子空穴复合率，提高材料的光能利用效率。采用水热和煅烧

的方法合成BiO/SrTiOZ型异质结材料（BiO/STO），通过Z型电子转移路径，可以

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使电子和空穴在不同半导体材料上实现空间分离，同时保留了材料较强的氧化还原能力。

此外，异质结的构建还能提高材料的光吸收范围，显著减小禁带宽度。与前几种改性方

法相比，BiO/STO的铀还原效率最高，在pH值为6时，铀还原效率可达到97.9%，循

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环五次后仍有87.8%的还原效率，其对实际地浸矿矿坑水中的铀去除率为77.5%。

关键词：铀；光催化；钛酸锶；掺杂

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