ZVI_BC复合材料活化过酸盐降解磺胺嘧啶效能及机制.pdfVIP

摘要

摘要

抗生素污染已经成为全球性的环境健康问题。目前，我国主要河流、湖泊、

海湾、污水处理厂水体及剩余活性污泥等普遍受到抗生素的污染，其中磺胺类

是高发抗生素之一。与传统方法相比，零价铁/生物炭复合材料（Zero-valentiron

andbiocharcomposite，ZVI/BC）活化过二硫酸盐（Peroxodisulfate，PDS）高级

氧化技术在水体中抗生素的去除应用中有较大优势。但现有ZVI/BC存在比表

面积（Specificsurfacearea，SSA）不大、Fe0占比不高、包裹态Fe0形成机制不

清等问题，导致其活化PDS去除环境中抗生素污染的效能尚有较大提升空间。

此外，现有ZVI/BC/PDS体系主要集中在水环境中抗生素的去除，而在污泥等

复杂介质中抗生素的去除研究非常有限。基于以上背景，本论文针对性地对共

热解制备ZVI/BC方法中的铁源进行筛选、调控，制备了系列性能优异的ZVI/BC，

并分别考察了其水体和污泥体系中磺胺嘧啶（Sulfadiazine，SDZ）的去除效果

和降解机制。

为制备高SSA且高包裹态Fe0占比的ZVI/BC材料，本研究选用KFeO作

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0

为铁源与生物质共热解得到热解产物BC-Fe，其铁物相主要为包裹态的α-Fe，

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且当生物质充足时α-Fe0含量随着KFeO投加比例的提高而提高。优化KFeO

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2

与生物质质量比共热解可制备得到SSA高达1086m/g的BC-Fe0.05，为目前文

+

献中最高。KFeO对生物质原料的氧化和K在共热解过程中对生物炭（biochar，

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+

BC）骨架的腐蚀作用是高SSA形成的主要原因。同时K可促进生物质热解还

原气体（H2和CO）的产生，进而有利于α-Fe0物相的形成。在小于800℃的范

围内，热解温度升高有利于以KFeO为铁源共热解制备的ZVI/BC材料SSA

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的提高。BC-Fe/PDS体系对水中SDZ显示出卓越的去除能力，其中BC-

n

Fe0.05/PDS体系对SDZ去除效能最佳，可在10min内可实现SDZ的完全去除，

降解过程呈现伪一级动力学特征，伪一级动力学常数（kobs）为0.6429min-1，

远高于文献中报告的其他催化剂在相似条件下的催化效果。活性物种掩蔽实验

和自由基捕获实验的结果表明，BC-Fe0.05/PDS体系中SDZ的去除主要通过SO4•-，

•-1

•OH，O2和O2四种活性物种对其的氧化实现。BC-Fe0.05巨大的SSA使得其内

部α-Fe0和BC活化PDS去除SDZ的协同效应得到充分体现，BC不仅有效分

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散了α-Fe，强化了其活化PDS的效果，更可以富集SDZ于其表面，提高其与

氧化活性物种的接触，继而加速其降解过程。BC-Fe0.0