铌酸盐晶体表面退极化类金属化层及等离激元特性研究.pdfVIP

摘要

摘要

光子学器件的发展引领了信息技术变迁，然而传统的光子学器件因受到衍

射极限的限制，制约了传输速率的进一步提高和小型化集成化。表面等离激元

(SurfacePlasmonPolariton,SPP)的研究为器件小型化发展提供了方向，其作为在

导体和电介质界面传播的电磁模式能够突破光子衍射极限，可以将能量局域在

亚波长尺度，已经在信息传输、光催化和传感器等领域得到了广泛的应用。由

于SPP激发通常采用损耗严重的金属材料作为载体，相应结构制备工艺复杂，

严重影响了相关器件的规模化应用，急需寻找替代金属的低成本低损耗等离子

体材料。近年来，在极性不连续氧化物界面发现的二维电子气(TwoDimensional

ElectronGas,2DEG)和二维空穴气(TwoDimensionalHoleGas,2DHG)颇受关注，

其产生的高浓度和高迁移率载流子为在绝缘体材料中实现SPP激发提供了良好

的契机。本论文以铁电铌酸盐晶体在自发极化场作用下的载流子积累来获得类

金属化的静电改性层，同时利用铌酸盐的光折变效应记录位相光栅实现改性层

的SPP激发，系统研究SPP激发导致的一系列表面现象。这一基于铌酸盐晶体

的非金属SPP系统由于极薄的实际响应尺寸在降低功率耗散方面具有明显优

势，位相光栅的写入能保持结构的紧凑性，在设计兼容的新型纳米光子器件方

面具有广阔的潜在应用前景。

首先，本论文研究了铁电铌酸盐自发极化场导致的表面静电改性。分别利

用Thomas-Fermi半经典电荷屏蔽模型和密度泛函理论计算晶体表面载流子密

度分布，并比较了两种计算方式的结果。结果表明表面载流子会屏蔽晶体自发

极化场，在不同表面的亚纳米范围内分别形成非均匀2DEG和2DHG的改性层，

其2DEG浓度与金银等贵金属中的电子密度相当，能够表现出类金属性质。计

算载流子积累后的材料介电常数，发现改性层在可见光波段具有负的介电常数

实部，理论上可支持相应波段的SPP激励。通过对多种铌酸盐结构分析，支持

SPP激发的表面类金属化改性层在铁电晶体中应当普遍存在。

其次，利用铌酸盐的光折变特性在实验中写入位相光栅以满足SPP激发的

波矢匹配条件，分析石墨烯覆盖铌酸锂样品中SPP激发导致的双光束亚波长耦

合和散射差异。结果表明n型掺杂的单层石墨烯有助于记录表面位相光栅和激

发SPP，低损耗SPP的激发会增强双光束亚波长能量耦合并形成强散射带，极

大地影响铌酸锂晶体的光学响应。

再次，对铌酸锂、氧化铟锡覆盖铌酸锂以及钾钠铌酸锶钡晶体的衍射和亚

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哈尔滨工业大学理学博士学位论文

波长耦合实验研究结果同样表明了二维电子气层支持的SPP激发和由此造成的

显著光学变化。实验中观察到二维高阶衍射光斑和双光束耦合指数增益系数高

达三个数量级的增加，表明在SPP激发过程中改性层中的载流子构成的表面薄

光栅起主导作用，并且在铌酸盐晶体相对表面形成的光栅间具有π的相移。

最后，研究SPP激发导致的铌酸锂三阶非线性效应增强和参量散射变化。

铌酸锂表面与原子内部场大小相当的退极化场强度和场梯度会显著增强表面非

线性，在SPP的场局域作用下表现出半个波长范围内巨大的折射率变化，其形

成过程受到铌酸锂晶体热释电和光伏效应的影响。实验观察到传统光折变效应

范畴以外的奇异四波混频参量散射图案和同心衍射环，与铌酸盐表面非均匀的

2DEG和SPP激发有关。

本论文以多种铌酸盐复合结构为研究对象实现了低损耗可见光波段的SPP

激发，通过分析SPP激发对晶体光学响应的影响，证实表面效应的重要作用，

为等离子体光学器件的探索提供了新的思路。

关键词：表面等离激元；二维电子气；静电改性；铌酸盐晶体；非线性效应

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