改性生物炭材料的制备及活化过硫酸盐效能研究.pdf

哈尔滨工业大学工学硕士学位论文

摘要

近年来，生物质作为一种零碳清洁能源，在活化过硫酸盐降解水中有机污染物

领域表现出了巨大的潜力。磁性CoFeO纳米颗粒作为已知的高效过硫酸盐活化

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剂一直备受青睐，能为过硫酸盐提供丰富的活性位点，但金属离子溶出率高的问题

一直有待解决，将两者结合制备理论上可以减少离子溶出、提高活化剂的循环稳定

性和活化性能。本文通过简单制备得到负载磁性纳米颗粒的改性生物炭，将其投入

过硫酸盐氧化体系中，研究其在活化过硫酸盐降解水中污染物的应用，并探究活化

机理。

本文以榴莲壳质生物炭为碳基材料，采用溶剂热法负载磁性CoFeO纳米颗

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粒制备得到改性生物炭，通过SEM、FTIR、XRD、XPS、BET和Laman等方法进

行表征，通过不同热解温度和CoFeO负载量改变其表面微观形貌、晶形结构、表

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面基团、元素价态、孔结构、碳化程度和活化性能。以卡马西平(CBZ)为目标物，

进行活化反应，发现热解温度为800℃和CoFeO负载量为20%时材料CFBC-8-20

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具有最好的活化性能，反应40min可将CBZ完全去除。活化剂的投量和温度与

CBZ去除率呈正相关性；PMS浓度先是与CBZ的去除率呈正相关性，后呈负相关

性；CBZ初始浓度、HA浓度与CBZ的去除率呈负相关性；在中性条件下体系有

最高的CBZ去除率；无机阴离子种类以及浓度的不同，CBZ的去除率也呈现出不

同规律。

氧化和活化体系中CBZ的降解均符合假一级反应动力学。对反应速率常数影

响程度由大到小的因素依次为活化剂投量、反应温度、PMS投量、pH值和CBZ初

始浓度。活化剂具有较好的活化性能、较低的金属离子溶出量和较高的重复稳定性，

具有投入实际运用的潜力。

通过直接、间接检测技术检测到了体系中的活性物质，按作用程度依次有SO4•–、

1•

O2和OH，利用飞行质谱推断CBZ的降解路径和降解机理，并推测降解途径有自

由基和非自由基两种途径。

关键词：改性生物炭；活化过硫酸盐；卡马西平；降解效能；降解机理

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Abstract

Inrecentyears,asazero-carboncleanenergysourcebiomasshasshowngreat

potentialinthefieldofactivatingpersulfatetodegradeorganicpollutantsinwater.

MagneticCoFeOnanoparticleshavebeenfavoredasknownefficientpersulfate

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activators,whichcanprovideabundantactivesitesforpersulfate,buttheproblemofhigh

metalionleachingratehasbeenpending,andthecombinationofthetwopreparations

cantheoreticallyreduceionleachingandi