气相沉积制备无机钙钛矿太阳能电池及其光电性质研究.pdf

摘要

近年来钙钛矿太阳能电池（PerovskiteSolarCells,PSCs）成为光伏领域研究的

热点。目前取得25.7%最佳光电转换效率（PowerConversionEfficiency,PCE）的有

机无机杂化PSCs中含有易挥发的有机组分，导致其长期运行稳定性较低。无机钙

钛矿则以其较高的化学稳定性，逐渐引起研究者的关注，并且利用多策略辅助的溶

液法将CsPbIPSCs的PCE迅速发展到21%。但过程中易引入有机组分，而气相

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沉积作为一项可实现均匀、致密、且没有溶剂影响的薄膜沉积工艺，在制备组分纯

化的全无机钙钛矿时展现出独特的优势。由于CsPbI3钙钛矿因结构容忍因子（约

0.8）较小，导致其在室温下相结构不稳定，然而目前传统共蒸气相沉积CsPbI3的

相稳定性优化策略较为匮乏，这导致了共蒸CsPbI3光伏性能发展滞后。因此，改

进传统共蒸气相沉积CsPbI3相稳定性的提升策略是无机钙钛矿发展的重难点工作。

本论文聚焦传统共蒸气相沉积CsPbI3钙钛矿相稳定性差的问题，基于阴离子

组分调控策略，通过共蒸掺杂工艺实现了卤素位阴离子的精准掺杂。制备的

CsPbIBr混合卤素钙钛矿与传统共蒸CsPbI相比，优化了钙钛矿结构容忍因子，

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抑制了室温下晶格结构的扭转，从而改善了材料的相稳定性。基于此，通过高通量

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实验对混合卤素钙钛矿中的Br掺入量进行梯度调节，结合薄膜的X-射线衍射物相

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分析及扫描电子显微镜形貌分析，发现Br含量对薄膜中不导电零维相CsPbIBr

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的形成与分布有显著影响。进而通过优化Br掺入量，平衡了材料相稳定性和光伏性能。

进一步地，本论文围绕突破传统共蒸气相沉积CsPbI3相稳定性差的问题，兼

顾相稳定性和光伏性能的提升，开发了一种新型工艺“二次共蒸气相沉积”，并利

用该工艺制备了CsPbIBr钙钛矿。具体地，该新型工艺通过一次共蒸CsPbIBr

2.850.152

薄膜，二次共蒸CsPbI3薄膜并结合高温退火过程形成完整CsPbI2.85Br0.15钙钛矿。

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与传统共蒸制备的CsPbI3相比，该新型工艺一次共蒸引入的少量Br发生自下而上

的热扩散，优化了最终CsPbIBr薄膜中零维CsPbIBr的含量及分布，实现了

2.850.1546-xx

结晶取向和形成能的优化，基于此改善了材料的相稳定性，提升了器件PCE至16.16%。

关键词：钙钛矿太阳能电池，气相沉积，无机钙钛矿，光电转换效率，相稳定

ABSTRACT

Perovskitesolarcells(PSCs)havebecomearesearchhotspotinthefieldof

photovoltaicsinrecentyears.Sofar,thehighestpowerconversionefficiency(PCE)of

PSCshasreached25.7%.However,duetothevolatilityoforganiccomp