探究MnN4 - CNT与Ti_SnO₂单原子催化剂在CO氧化反应中的作用机制及性能比较.docxVIP

探究MnN4-CNT与Ti/SnO?单原子催化剂在CO氧化反应中的作用机制及性能比较

一、引言

1.1研究背景与意义

一氧化碳（CO）作为一种常见的污染物，主要来源于化石燃料的不完全燃烧，如汽车尾气排放、工业废气排放以及家庭炉灶的燃烧过程等。在汽车发动机中，由于燃烧不充分，会产生大量的CO排放到大气中；在一些工业生产过程中，如钢铁冶炼、化工生产等，也会产生含有CO的废气。CO对环境和人类健康有着严重的危害，它是一种无色、无味、无刺激性的有毒气体，与人体血红蛋白的亲和力比氧气与血红蛋白的亲和力高200-300倍。一旦人体吸入CO，它会迅速与血红蛋白结合，形成碳氧血红蛋白，从而阻碍氧气的运输和释放，导致人体组织缺氧，引发中毒症状。轻度中毒会使人出现头痛、头晕、恶心、呕吐等不适反应；中度中毒会导致意识模糊、呼吸困难；重度中毒则可能危及生命，造成昏迷甚至死亡。

从环境层面来看，CO的排放会对空气质量产生负面影响，它会参与光化学反应，与氮氧化物等污染物在阳光照射下发生反应，生成臭氧等二次污染物，进而导致雾霾天气的加重，破坏生态平衡，影响动植物的生长和生存。在工业领域，许多化学反应过程中会产生CO，若不加以有效处理，不仅会造成环境污染，还会浪费能源。在一些化工生产中，CO是反应的副产物，如果直接排放，既会增加企业的环保成本，又会影响产品的质量和生产效率。

因此，CO氧化反应在多个领域都具有至关重要的意义。在汽车尾气净化中，通过催化氧化将CO转化为CO?，可以有效减少尾气中有害气体的排放，降低对大气的污染，保护生态环境，提高空气质量，减少雾霾等大气污染问题的发生。在工业废气处理中，CO氧化反应能够实现废气的达标排放，减少企业对环境的负面影响，同时还能回收利用CO中的化学能，实现资源的有效利用，降低生产成本。在室内空气净化方面，对于一些可能产生CO的场所，如厨房、锅炉房等，利用CO氧化技术可以及时去除室内的CO，保障人们的生命健康，创造一个安全、舒适的居住和工作环境。

传统的多相催化剂在CO氧化反应中存在一些局限性，如活性位点分散不均匀，导致部分活性位点无法充分发挥作用；金属原子利用率较低，造成资源浪费；选择性较差，容易产生副反应，影响反应的效率和产物的纯度。而单原子催化剂（SACs）的出现为解决这些问题带来了新的契机。单原子催化剂具有独特的结构和性质，其活性金属原子以单原子的形式均匀分散在载体表面，实现了金属原子的最大利用率，这对于资源稀缺且昂贵的贵金属催化剂来说，具有重要的经济价值。单原子催化剂的孤立活性位点赋予了它独特的电子结构和几何构型，使其在催化反应中表现出优异的活性和选择性，能够有效促进目标反应的进行，减少副反应的发生。在CO氧化反应中，单原子催化剂能够精准地吸附和活化CO分子，降低反应的活化能，从而提高反应速率和效率。

在众多单原子催化剂中，MnN?-CNT和Ti/SnO?单原子催化剂因其独特的结构和性能，成为了研究的热点。MnN?-CNT单原子催化剂中，锰原子通过与氮原子形成MnN?结构，锚定在碳纳米管（CNT）表面。这种结构不仅提供了丰富的活性位点，而且碳纳米管具有良好的导电性和高比表面积，能够促进电子的传输和反应物的吸附，有利于CO氧化反应的进行。Ti/SnO?单原子催化剂中，钛单原子负载在SnO?载体上，钛原子与SnO?之间的强相互作用会影响催化剂的电子结构和表面性质，从而对CO氧化反应产生独特的催化性能。SnO?载体具有良好的化学稳定性和热稳定性，能够为钛单原子提供稳定的支撑环境，保证催化剂在反应过程中的稳定性。

深入研究MnN?-CNT和Ti/SnO?单原子催化剂对于CO氧化的反应机理，对于开发高效、稳定的CO氧化催化剂具有重要的理论和实际意义。从理论层面来看，研究这两种催化剂的反应机理可以深入了解单原子催化剂的活性位点结构、电子结构以及它们与反应物分子之间的相互作用方式，为建立和完善单原子催化理论提供重要的实验依据和理论基础，有助于揭示单原子催化的本质和规律，推动催化科学的发展。从实际应用角度出发，通过对反应机理的研究，可以明确影响催化剂性能的关键因素，为催化剂的设计和优化提供指导，从而开发出具有更高活性、选择性和稳定性的CO氧化催化剂。这将有助于提高CO氧化反应的效率，降低反应条件，减少能源消耗和生产成本，推动CO氧化技术在汽车尾气净化、工业废气处理和室内空气净化等领域的广泛应用，为解决环境污染问题和保障人类健康做出贡献。

1.2国内外研究现状

在MnN?-CNT单原子催化剂用于CO氧化的研究方面，国内外学者已经开展了大量工作。国内的研究团队在理论计算和实验研究方面均取得了显