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中文摘要
Silicalite-1分子筛的结构调控及丙烷脱氢
性能研究
摘要
随着石油资源的过度开采和全国碳达峰、碳中和目标的提出，低碳烷烃资源
的综合利用被人们逐渐重视。丙烯是石化行业重要的基础原料之一，可以加工成
聚丙烯、丙烯酸等高附加值产品。传统的丙烯生产技术严重依赖化石燃料，并且
能耗高、产物选择性差。随着丙烯下游产业的强劲发展，传统技术生产的丙烯越
来越难以满足丙烯的需求。丙烷脱氢（PDH）技术是现阶段最有前途的丙烯生产
方法之一，该技术以丙烯为主要产物，副产物较少。Silicalite-1（S-1）分子筛因
不含对丙烷脱氢主反应不利的Brønsted酸性位，同时又具有MFI型分子筛独特
的二维孔道结构和热稳定性，是丙烷脱氢催化剂理想的催化剂载体。因此，对
Silicalite-1分子筛进行结构和形貌调控以适应丙烷脱氢反应特点，具有很重要的
研究意义。其中控制分子筛晶面生长，获得短b轴薄片状晶体，可显著提高反应
物分子在微孔孔道中的扩散速率和催化活性位的可接近性，进而提升催化剂的活
性和稳定性。为了实现上述目标，本论文分别在氟化铵体系和四甲基胍体系下进
行了Silicalite-1分子筛的形貌调控研究，合成了具有短b轴的片状PtZn@S-1分
子筛。进一步在晶种辅助下，合成了b轴厚度可控的片状晶体，以丙烷为探针分
子，通过扩散测试，研究扩散作用对丙烷脱氢催化剂活性和稳定性的影响。以下
是本论文的主要研究工作：
1.通过氟化铵辅助结晶的方法合成了片状PtZn@S-1催化剂，进一步通过
调整预晶化的时间和氟化铵的浓度来优化片状分子筛催化剂的合成条件。研究了
含氟体系和无氟体系下，催化剂的不同载体形貌对丙烷无氧脱氢催化性能的影
响。结果表明，与球状PtZn@S-1催化剂相比，含氟体系合成的PtZn@S-1-0.15-F
-1
催化剂样品在550℃和质量空速为3.0h的条件下连续反应90h，其丙烷转化率
保持在48%左右，丙烯选择性维持在97%左右，表现出了更优异的催化性能。
此外发现，在含氟合成体系中，引入晶种可实现对片状分子筛晶体尺寸和b轴厚
F-
度的控制合成。但是，由于的强电负性会造成原位封装在分子筛内部金属含量
显著损失，因此片状PtZn@S-1催化剂的控制合成还需进一步探索优化。
2.TMGPtZn
以四甲基胍（）为形貌调控剂，采用一步水热法合成了封装
PtZn@S-1-TMGb
纳米合金的薄片状催化剂。结果显示，沿轴方向的分子筛晶
体尺寸与母液中TMG/SiO的比值呈反比，金属Pt与Zn以合金的形式被封装在
2
-1
薄片状MFI型分子筛中。在550℃、纯丙烷气氛和质量空速为15.1h的条件下，
I
中文摘要
片状PtZn@S-1-TMG催化剂表现出优异的丙烷脱氢性能，在连续反应20h后，
丙烷转化率降低了2.6个百分点，丙烯选择性维持在97%以上，而常规PtZn@S-1
4.5
催化剂的转化率降低了个百分点。结合表征数据，薄片状分子筛催化剂具有
b
更大的外比表面积和更短轴直通道，这提高了脱氢活性位的可接近性和缩短了
气体分子在微孔孔道中的扩散路径，从而提升了催化剂的活性和稳定性。
3.在TMG合成体系下，引入不同晶化时间的晶种来实现Silicalite-1分子筛
b轴厚
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