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锂氧气电池中新型二硅化钼与钴氮碳正极材料的制备、性能及协同效应研究

一、引言

1.1研究背景与意义

随着全球能源需求的不断增长以及对环境保护的日益重视，开发高效、可持续的能源存储系统成为了当今科学研究的重要课题。锂氧气电池，凭借其超高的理论能量密度，被视作是未来能源存储领域极具潜力的革命性技术，在电动汽车、便携式电子设备以及大规模储能等领域展现出了广阔的应用前景。理论上，锂氧气电池的能量密度可高达3500Wh/kg，远超传统锂离子电池，这使其有望为长续航电动汽车和大规模储能提供关键技术支撑。

在锂氧气电池的体系中，正极材料对电池性能起着关键作用，直接决定了电池的能量密度、充放电效率、循环稳定性以及倍率性能等重要指标。当前，锂氧气电池的实际性能与理论值仍存在较大差距，主要问题包括严重的极化现象、有限的循环寿命、较低的容量以及电解液的挥发和分解等。这些问题很大程度上归因于正极材料的不理想，如电导率低、催化活性不足、对放电产物的吸附与分解能力欠佳等，导致电池反应过程中氧还原反应（ORR）和氧析出反应（OER）的动力学迟缓，过电势较高，进而限制了电池的整体性能。因此，研发高性能的正极材料是推动锂氧气电池实用化进程的关键。

二硅化钼（MoSi?）作为一种具有独特物理化学性质的材料，拥有高熔点（2303K）、良好的高温抗氧化性、抗热冲击性以及稳定的电阻特性。在锂氧气电池领域，二硅化钼的高导电性和稳定性有望改善正极材料的电子传输性能，提高电池的充放电效率和循环稳定性。同时，其特殊的晶体结构和表面性质可能对氧还原和氧析出反应具有一定的催化活性，有助于降低反应过电势，提升电池的能量转换效率。

钴氮碳（Co-N-C）材料是一类新型的碳基复合材料，其中钴原子与氮原子掺杂在碳基体中，形成了具有独特电子结构和催化活性位点的材料体系。钴元素的引入可以显著提高材料的催化活性，氮原子的掺杂则能有效调节碳材料的电子结构，增加材料的活性位点，提高材料对氧气的吸附和活化能力。Co-N-C材料还具有高比表面积、良好的导电性和化学稳定性等优点，使其在锂氧气电池正极材料的研究中备受关注。

本研究聚焦于锂氧气电池二硅化钼与钴氮碳正极材料的制备与性能研究，旨在通过对这两种材料的深入探索，揭示其在锂氧气电池中的作用机制，开发出高性能的正极材料，为解决锂氧气电池当前面临的问题提供新的思路和方法。这不仅对于推动锂氧气电池技术的发展具有重要的理论意义，而且对于满足未来能源存储需求、促进新能源产业的发展具有深远的现实意义。

1.2国内外研究现状

在锂氧气电池领域，二硅化钼作为正极材料的研究尚处于探索阶段，但已展现出一定的潜力。国内外学者主要从二硅化钼的结构调控、复合改性以及与电解液的兼容性等方面展开研究。有研究通过优化制备工艺，成功调控了二硅化钼的晶体结构和微观形貌，发现具有纳米结构的二硅化钼能够提供更多的活性位点，从而提高了电池的放电容量和循环稳定性。也有研究将二硅化钼与其他材料（如碳纳米管、石墨烯等）复合，利用复合材料的协同效应，显著改善了正极材料的导电性和催化活性，有效降低了电池的过电势。

然而，目前二硅化钼在锂氧气电池中的应用仍面临一些挑战。一方面，二硅化钼与电解液之间的兼容性问题尚未得到完全解决，在充放电过程中可能发生副反应，导致电解液分解和电池性能下降。另一方面，二硅化钼的催化活性仍有待进一步提高，以满足锂氧气电池对高效氧还原和氧析出反应的需求。此外，对于二硅化钼在锂氧气电池中的作用机制，特别是其与放电产物之间的相互作用，还缺乏深入系统的研究，这限制了对材料性能的进一步优化。

钴氮碳材料在锂氧气电池正极材料的研究中取得了较为显著的进展。国内外众多研究致力于通过改变钴源、氮源、碳源以及制备工艺，来调控Co-N-C材料的组成、结构和形貌，以提高其在锂氧气电池中的性能。有研究采用金属有机框架化合物（MOFs）作为前驱体，通过高温热解制备出具有高比表面积和均匀分布活性位点的Co-N-C材料，该材料在锂氧气电池中表现出优异的催化活性和循环稳定性。也有研究通过优化氮掺杂量和钴负载量，发现适当的氮掺杂和钴负载可以有效提高材料的电子导电性和对氧气的吸附能力，从而提升电池的充放电性能。

尽管Co-N-C材料在锂氧气电池中展现出良好的性能，但仍存在一些问题亟待解决。部分Co-N-C材料的制备过程较为复杂，成本较高，不利于大规模工业化生产。在高电流密度下，一些Co-N-C材料的倍率性能仍有待提高，难以满足快速充放电的应用需求。而且，Co-N-C材料在长期循环过程中的稳定性也需要进一步提升，以确保电池在实际使用中的可靠性。

1.3研究内容与方法

本研究主要围绕锂氧气电池二硅化钼与钴氮碳正极材料展开，具体研究内容包括：采用合适的制备方法，如溶胶-