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杂原子掺杂碳材料：制备、特性及其在酚类污染物检测中的卓越应用

一、引言

1.1研究背景与意义

酚类污染物作为一类常见的有机污染物，广泛存在于工业废水、生活污水以及自然环境中。酚类化合物被广泛应用于化妆品、染料、光稳定剂、杀虫剂和增塑剂等许多领域，然而由于其在生态环境中的高毒性和低降解性，被认为是医学、食品和环境基质中的重要污染物。如在酚类化合物中，苯酚毒性最大，炼焦、生产煤气、炼油等行业所排废水中便以苯酚为主。它是一种细胞原浆毒，其毒性作用是与细胞原浆中蛋白质发生化学反应，形成变性蛋白质，使细胞失去活性。低浓度时可使细胞变性，高浓度时使蛋白质凝固，低浓度对局部损害虽不如高浓度严重，但因其渗透力强，可向深部组织渗透，后果更加严重。酚类化合物还会侵犯神经中枢，刺激脊髓，进而导致全身中毒症状，可经皮肤、粘膜的接触，呼吸道吸入和经口进入消化道等多种途径进入体内。酚急性中毒大多发生于生产事故中，能造成昏迷和死亡；皮肤接触酚液后，可引起严重灼伤，局部呈灰白色，起皱、软化，继而转化为红色、棕红色以致黑色，因其渗透力强，可使局部大片组织坏死。若长期饮用被酚污染的水源，酚类化合物与水中余氯作用生成令人厌恶的氯酚臭类物质，不仅影响水的口感和气味，还会通过体内解毒功能，在人体蓄积造成慢性中毒，出现头昏、头痛、皮疹、皮肤搔痒、精神不安、贫血及各种神经系统症状和食欲不振、吞咽困难、流涎、呕吐和腹泻等慢性消化道症状。此外，酚类化合物挥发到空间可使大气受污染，含酚的废水流入农田会使土壤受污染，流入地下則会造成地下水污染，流入农田的水含酚类化合物会使农作物减产甚至死亡，流入水体会使水中生物生长缓慢甚至死亡，鱼类受到污染会使鱼肉有异味，当酚负荷超过自然界的自净能力时，不仅会污染环境，危害各种生物的生长和繁殖，还会危害人体健康。因此，对酚类污染物的有效检测至关重要。

传统的酚类污染物检测方法，如液相色谱法、同步荧光法、化学发光法、分光光度法、气相色谱/质谱法等，存在样品制备耗时、检测成本高、灵敏度低等难以克服的缺点。而电化学方法由于具有响应速度快、成本低、灵敏度高、选择性好等优点，成为酚类化合物检测的理想方法，尤其是对于水体中痕量酚类化合物的检测。碳基电极材料因其良好的导电性和电化学性质在电化学反应和电化学传感中受到广泛关注，例如碳纳米管、石墨烯等碳基材料在对苯二酚和邻苯二酚的电化学检测中显示出优异的性能。然而，碳纳米管、石墨烯等碳基材料制备的高成本和复杂性成为阻碍其规模化应用的关键。

杂原子掺杂碳材料是一类通过引入非金属元素（如氮、氧、硫等）或金属元素（如硅、锗、镍等）来改变其电子结构和化学性质的碳基材料。这类材料具有原料丰富易得、物理化学性质稳定、卓越的耐候性等优点，在电催化、吸附、储能等领域展现出巨大的应用潜力。在酚类污染物检测方面，杂原子掺杂能够改变碳材料的电子云密度和表面活性位点，从而提高其对酚类物质的电化学响应性能，实现更灵敏、准确的检测。以离子液体为前驱体制备碳基材料引起研究者的关注，该方法以特定的离子液体为碳源，可以制备得到不同杂原子掺杂的碳材料，过程简单，而且容易控制，得到的碳材料电化学性能优异。研究杂原子掺杂碳材料的制备及其在酚类污染物检测中的应用，对于开发高效、低成本的酚类检测技术，解决环境污染问题，保障人类健康具有重要的现实意义，也能为碳材料在环境检测领域的应用提供新的思路和方法，推动相关材料科学和分析化学学科的发展。

1.2国内外研究现状

在杂原子掺杂碳材料制备方面，国内外研究取得了丰富成果。化学气相沉积（CVD）是一种常用方法，国外如美国、日本的科研团队利用该方法，通过精确控制反应气体的流量、温度等条件，实现了对杂原子掺杂碳材料结构和组成的精准调控，制备出具有特定形貌和性能的掺杂碳材料，如氮掺杂的碳纳米管，在电催化领域展现出良好性能。国内清华大学、北京大学等高校也在该领域深入研究，通过改进化学气相沉积工艺，提高了掺杂效率和材料的均一性。溶胶凝胶法也备受关注，它具有反应条件温和、操作简便等优点。国内研究人员通过优化溶胶凝胶过程中前驱体的选择和反应条件，成功制备出磷掺杂的多孔碳材料，展现出较大的比表面积和丰富的孔结构，有利于物质的吸附和扩散。国外则在此基础上，引入模板剂，进一步调控材料的孔径和孔分布，制备出有序介孔结构的杂原子掺杂碳材料。此外，热解沉积、物理气相沉积等方法也被广泛研究和应用，并且一些新型的制备方法，如原位合成、模板法等不断涌现，为杂原子掺杂碳材料的制备提供了更多选择。

在杂原子掺杂碳材料用于酚类污染物检测应用方面，国外研究起步较早，一些科研机构通过实验和理论计算相结合的方式，深入探究了杂原子掺杂对碳材料与酚类物质相互作用机制的影响，发现氮掺杂能够增强碳材料对酚类的吸附能力和电子转移速率，从而提高检测灵敏度。并且