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电催化技术在生物质转化中的催化剂性能研究
目录
一、文档概览．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．3
1.1研究背景与意义．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．4
1.2生物质资源化利用的现状与挑战．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．4
1.3电催化技术在生物质转化中的应用进展．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．9
1.4催化剂性能优化的关键科学问题．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．10
1.5研究内容与技术路线．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．13
二、文献综述．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．16
2.1生物质分子的电化学活化路径．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．19
2.2电催化剂的设计与制备方法概述．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．21
2.3催化剂活性位点的构效关系研究．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．25
2.4生物质转化反应机理的探究进展．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．27
2.5现有催化剂的性能瓶颈与改进方向．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．28
三、实验部分．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．29
3.1实验材料与试剂．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．33
3.1.1生物质模型化合物的选取与预处理．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．35
3.1.2催化剂前驱体与电解质溶液的配制．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．37
3.1.3其他辅助试剂与耗材．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．38
3.2催化剂的合成与表征．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．40
3.2.1材料制备方法．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．43
3.2.2物理结构表征．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．46
3.2.3化学组成与价态分析．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．48
3.2.4电化学活性表面积与形貌表征．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．49
3.3电化学性能测试体系．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．50
3.3.1三电极电解池的搭建与参数设置．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．52
3.3.2电化学工作站测试方法．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．53
3.3.3产物分析与定量检测技术．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．56
3.4数据处理与评价方法．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．57
3.4.1催化活性指标的计算．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．60
3.4.2稳定性与耐久性评估方案．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．63
四、结果与讨论．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．64
4.1催化剂的微观结构对其性能的影响．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．68
4.1.1活性组分分散度与催化活性关联性．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．71
4.1.2载体材料对电子传递的促进机制．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．72
4.1.3孔道结构与传质效率的关系．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．74
4.2电催化反应条件优化．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．76
4.2.1电解液pH值对反应选择性的调控作用．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．78
4.2.2施加电位与电流密度的匹配性研究．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．79
4.2.3反应温度与压力对产物分布的影响．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．83
4.3生物质分子的转化路径与机理推断．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．84
4.3.1模型化合物在催化剂表面的吸附行为．．．．．．．．．．．．．．．．．．
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