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新型Pincer铱络合物的合成、特性及在烯烃转化中的应用研究

一、引言

1.1研究背景与意义

在有机合成领域，新型Pincer铱络合物凭借其独特的结构和优异的性能，占据着举足轻重的地位。Pincer配体通过多个配位原子与中心金属铱形成稳定的络合物结构，这种特殊的配位方式赋予了络合物高度的稳定性和选择性，使其在众多有机反应中展现出卓越的催化活性，成为有机合成化学领域的研究热点之一。

烯烃作为有机合成中极为关键的中间体，广泛应用于药物合成、精细化学品及高分子材料合成等多个领域。例如，在药物合成中，许多药物分子的结构中含有烯烃结构片段，通过烯烃的转化反应可以构建出具有特定生物活性的分子结构，为新药研发提供了重要的途径。在高分子材料合成领域，烯烃的聚合反应能够制备出各种性能优良的高分子材料，如聚乙烯、聚丙烯等，这些材料在日常生活和工业生产中有着广泛的应用。然而，传统的烯烃转化反应往往存在一些局限性，如反应条件苛刻、选择性差、催化剂活性低等问题，限制了烯烃在有机合成中的进一步应用。新型Pincer铱络合物的出现为解决这些问题提供了新的契机。其在烯烃转化反应中展现出的高活性和高选择性，能够实现传统方法难以达成的反应，为烯烃的高效转化开辟了新的道路。例如，在某些烯烃的氢化反应中，新型Pincer铱络合物能够在温和的条件下，以高选择性地将烯烃转化为相应的烷烃，避免了副反应的发生，提高了反应的原子经济性。此外，在烯烃的官能团化反应中，新型Pincer铱络合物也能够精准地引导反应的进行，实现对烯烃分子的定向修饰，为合成具有特定结构和性能的有机化合物提供了有力的工具。对新型Pincer铱络合物的深入研究，不仅有助于揭示其在烯烃转化反应中的作用机制，还能为开发更加高效、绿色的有机合成方法奠定基础，具有重要的理论意义和实际应用价值。

1.2国内外研究现状

国内外众多科研团队一直致力于新型Pincer铱络合物合成及其在烯烃转化中应用的研究，并取得了一系列显著成果。在合成方面，科研人员不断探索创新，开发出了多种新颖的合成路线。例如，通过精心设计和调整配体的结构，采用独特的反应条件和催化剂，成功实现了新型Pincer铱络合物的高效合成。涂永强院士课题组采用一步法在温和条件下高效地合成了一类新型的螺环氮杂卡宾-铱CCCpincer配合物，其形成过程包括：Ir（I）与氮杂卡宾配位，随后串联独特的芳环双sp2碳-氢键金属化，为这类有机金属配合物的合成提供了一种简单有效的合成模板。在烯烃转化应用领域，新型Pincer铱络合物同样展现出了巨大的潜力。黄正研究员报道的结构新颖的pincer型络合物(iPrPOCR’NP)IrHCl，在催化烷烃的转移脱氢反应中表现出了突出的催化活性，在催化环辛烷转移脱氢反应中最高能得到14700TONs(催化转化数)；对于脱氢难度更大的直链烷烃，该类配合物也能实现8700的TONs。英国利物浦大学JohnF.Bower课题组发展了阳离子铱(I)络合物催化烯烃的对映选择性氢-烷基化反应，以良好的区域选择性和对映选择性实现了苯乙烯和α-烯烃的氢-烷基化过程。

尽管取得了上述成果，但当前研究仍存在一些不足之处与空白。部分合成方法存在步骤繁琐、产率较低、反应条件苛刻等问题，这不仅限制了新型Pincer铱络合物的大规模制备和应用，还增加了生产成本和环境负担。在烯烃转化反应中，对于一些复杂烯烃底物的转化，催化剂的活性和选择性仍有待进一步提高，以满足日益增长的有机合成需求。此外，对于新型Pincer铱络合物在烯烃转化反应中的作用机制，虽然已有一些研究，但仍存在许多未解之谜，需要深入探究，以便更好地指导催化剂的设计和优化。

1.3研究内容与方法

本研究旨在深入探索新型Pincer铱络合物的合成方法、特性分析及其在烯烃转化中的应用，具体研究内容如下：

新型Pincer铱络合物的合成：通过对配体结构进行巧妙设计与优化，系统地探究不同反应条件，如温度、溶剂、反应时间等因素对合成反应的影响，从而开发出高效、绿色的新型Pincer铱络合物合成方法。

新型Pincer铱络合物的特性分析：运用多种先进的分析测试手段，如核磁共振（NMR）、X射线单晶衍射（XRD）、红外光谱（IR）等，对合成得到的新型Pincer铱络合物的结构进行精确表征。同时，借助热重分析（TGA）、循环伏安法（CV）等技术，深入研究其热稳定性和电化学性质，全面了解其特性。

新型Pincer铱络合物在烯烃转化中的应用研究：将新型Pincer铱络合物应用于多种烯烃转化反应，如氢化反应、异构化反应、官能团化反应等，详细考察其在不同反应中的催化活性和选