外电场调控下SixNy（x,y=1,2）分子激发特性的理论探究.docxVIP

外电场调控下SixNy（x,y=1,2）分子激发特性的理论探究

一、引言

1.1研究背景与意义

在材料科学领域，对分子激发特性的深入研究一直是探索材料性能与应用的核心任务之一。随着科技的飞速发展，外电场作为一种有效调控分子性质的手段，受到了科研人员的广泛关注。外电场作用下，分子内部的电子分布、能级结构以及电荷转移等微观特性会发生显著变化，进而对分子的激发态性质产生深刻影响。这种影响不仅揭示了分子在外部刺激下的物理化学行为，还为材料的功能化设计与优化提供了关键的理论依据。

SixNy分子作为一类重要的硅基化合物，在现代材料领域展现出了巨大的应用潜力。在半导体器件中，SixNy薄膜常被用作绝缘层和化学势垒，能够有效提高器件的性能和稳定性。在光电器件方面，SixNy材料的发光特性使其成为制备发光二极管、激光器等的潜在候选材料，有望为光电子集成领域带来新的突破。SixNy还在二维材料的场致掺杂领域得到应用，如对黑磷进行N型掺杂，成功将P型黑磷转变成N型黑磷，电子迁移率达到176cm^{2}V^{-1}s^{-1}，并制备出黑磷P-N结二极管和黑磷基逻辑反相器，为二维材料的掺杂提供了新的策略。

尽管SixNy分子在材料领域表现出诸多潜在应用价值，但目前对于外电场作用下SixNy分子激发特性的研究仍相对匮乏。深入探究这一领域，不仅能够揭示SixNy分子在外部电场作用下的激发态本质，还能为其在半导体、光电器件等领域的实际应用提供更为坚实的理论支撑。通过研究外电场对SixNy分子激发特性的影响，可以进一步优化材料的性能，提高器件的效率和稳定性，推动相关领域的技术进步。因此，开展外电场作用下SixNy(x,y=1,2)分子激发特性的研究具有重要的科学意义和实际应用价值。

1.2SixNy分子研究现状

SixNy分子由于其独特的原子组成和化学键合方式，展现出一系列优异的物理化学性质。在结构方面，SixNy分子存在多种可能的结构形式，其原子通过共价键相互连接，形成稳定的空间构型。不同的x和y值会导致分子结构的差异，进而影响其性质。SiN分子可能具有线性或环状结构，而Si?N?分子则可能呈现出不同的环状或链状结构。这些结构的差异会对分子的电子云分布、电荷转移等特性产生重要影响。

在性质研究方面，SixNy分子具有较高的硬度、良好的化学稳定性和电学绝缘性。其硬度使其在耐磨材料领域具有潜在应用价值，可用于制备耐磨涂层、切削工具等。良好的化学稳定性使得SixNy分子能够在恶劣的化学环境中保持结构和性能的稳定，适用于化学传感器、催化剂载体等领域。电学绝缘性则使其成为半导体器件中绝缘层的理想材料，能够有效隔离不同的电学区域，提高器件的性能和可靠性。SixNy分子还具有一定的光学特性，在特定条件下能够发射出不同波长的光，这为其在光电器件中的应用奠定了基础。

在应用研究方面，SixNy分子已在多个领域得到应用。在集成电路中，SixNy薄膜作为绝缘层，能够有效防止电子泄漏，提高器件的集成度和性能。在化学势垒方面，SixNy可以阻挡杂质扩散，保护器件的核心区域。SixNy作为防水的钝化材料，能够保护材料表面免受水分和其他腐蚀性物质的侵蚀，提高材料的使用寿命。在硅基太阳能电池和WSe?二维器件中，SixNy的场致掺杂作用能够调控材料的电学性质，提高器件的光电转换效率。

然而，目前对于外电场作用下SixNy分子激发特性的研究还存在明显不足。虽然已有研究关注到SixNy分子在无外电场作用下的基态性质，但外电场对其激发态的影响尚未得到系统深入的研究。外电场作用下SixNy分子的激发态能量、跃迁振子强度、跃迁矩阵元以及吸收光谱等关键激发特性的变化规律仍有待进一步揭示。缺乏对这些特性的深入了解，限制了SixNy分子在光电器件等领域的进一步应用和发展。因此，开展外电场作用下SixNy分子激发特性的研究具有重要的科学意义和紧迫性。

1.3研究内容与方法

本研究旨在深入探究外电场作用下SixNy(x,y=1,2)分子的激发特性，具体内容包括以下几个方面：

分子结构优化：运用量子化学计算方法，对SiN、Si?N、SiN?和Si?N?等分子在不同外电场强度下的结构进行全面优化。通过优化，获取分子在不同电场条件下的稳定构型，详细分析外电场对分子键长、键角以及原子间相对位置等几何结构参数的影响规律。研究电场强度从-0.05a.u.到0.05a.u.变化时，SiN分子的键长如何随着电场强度的增加而逐渐伸长，以及键角的变化趋势。

激发态性质计算：采用含时密度泛函理论（TD-DFT）方法，精确计算SixNy分子在不同外电场作用下的激发态性质。具