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膨润土负载硫化改性纳米零价铁：制备工艺优化与对硝基苯酚去除效能研究

一、引言

1.1研究背景与意义

随着工业化进程的加速，各类有机污染物不断进入水体，对生态环境和人类健康构成了严重威胁。对硝基苯酚（p-Nitrophenol，PNP）作为一种典型的难降解有机污染物，广泛存在于化工、制药、染料等行业排放的废水中。对硝基苯酚具有高毒性、难降解性和生物累积性，即使在低浓度下也能对水生生物产生毒性效应，影响其生长、繁殖和生理功能。长期接触对硝基苯酚还可能导致人类的呼吸系统、神经系统和泌尿系统等多方面的健康问题，如头痛、头晕、乏力、恶心、呕吐等，甚至具有潜在的致癌风险。据相关研究表明，在许多地表水、地下水和土壤中都检测到了对硝基苯酚的存在，其浓度虽有差异，但足以引起生态系统的失衡和健康风险的增加，因此，有效去除水体中的对硝基苯酚已成为环境领域的研究热点之一。

传统的水体污染物处理方法如物理吸附法、化学氧化法和生物处理法等在一定程度上能够去除对硝基苯酚，但存在处理效率低、成本高、易产生二次污染等问题。纳米零价铁（nanozerovalentiron，nZVI）作为一种新型的环境功能材料，因其具有高比表面积、高反应活性和强还原性等特点，在水体污染物修复领域展现出巨大的应用潜力。纳米零价铁能够通过还原、吸附和共沉淀等作用有效去除水中的重金属离子、有机污染物和微生物等，为水体污染治理提供了新的思路和方法。然而，纳米零价铁在实际应用中也面临一些挑战，如易团聚、稳定性差、易被氧化等，这些问题限制了其反应活性和使用寿命，从而影响了其对污染物的去除效果。

为了克服纳米零价铁的上述缺点，研究人员采用了多种改性方法，如表面修饰、负载化和合金化等。其中，硫化改性是一种有效的方法，通过在纳米零价铁表面引入硫元素，形成具有特殊结构和性能的硫化纳米零价铁（S-nZVI），可以显著提高纳米零价铁的电子选择性和反应活性，增强其对污染物的去除能力。同时，选择合适的载体将纳米零价铁负载化，能够有效抑制其团聚现象，提高其稳定性和分散性。膨润土作为一种天然的黏土矿物，具有较大的比表面积、良好的吸附性能和离子交换能力，是一种理想的纳米零价铁载体。将硫化改性纳米零价铁负载到膨润土上制备成膨润土负载硫化改性纳米零价铁复合材料，有望结合两者的优势，进一步提高对水体中对硝基苯酚的去除效果。

本研究旨在制备膨润土负载硫化改性纳米零价铁复合材料，并系统研究其对水体中对硝基苯酚的去除性能和作用机制。通过优化制备条件和反应参数，提高复合材料的性能和稳定性，为实际水体污染治理提供理论依据和技术支持。研究成果对于解决水体中对硝基苯酚污染问题、保护生态环境和人类健康具有重要的现实意义，同时也为纳米零价铁基复合材料在环境领域的应用提供了新的思路和方法，具有一定的理论价值。

1.2国内外研究现状

纳米零价铁由于其独特的物理化学性质，在水体污染物处理方面受到了广泛关注。早期的研究主要集中在纳米零价铁的制备方法上，如液相还原法、气相还原法、高能球磨法等。液相还原法因操作简单、成本较低，成为目前最常用的制备方法，通常以硼氢化钠等为还原剂，将铁盐还原为纳米零价铁。在应用研究方面，纳米零价铁被用于多种污染物的去除，如重金属离子（如Cr(VI)、Pb(II)、Cd(II)等）、有机污染物（如卤代烃、硝基苯类、酚类等）。有研究表明，纳米零价铁对Cr(VI)的去除主要通过还原作用，将Cr(VI)还原为低毒性的Cr(III)，从而降低其环境风险。然而，纳米零价铁的团聚问题限制了其在实际应用中的效果，为此，研究人员开展了一系列改性研究。

针对纳米零价铁易团聚、稳定性差的问题，硫化改性纳米零价铁成为研究热点。硫化改性可以在纳米零价铁表面形成一层硫化物外壳，改变其表面电子结构，提高其电子选择性和反应活性。有研究通过在纳米零价铁制备过程中引入硫源，制备出硫化纳米零价铁，并将其应用于水中As(V)的去除，结果表明，硫化纳米零价铁对As(V)的去除效率明显高于普通纳米零价铁，这主要归因于硫化物外壳对As(V)的强吸附作用和纳米零价铁内核的还原作用。此外，硫化改性还能增强纳米零价铁在空气中的稳定性，减少其被氧化的程度。但硫化纳米零价铁在实际应用中仍存在一些问题，如硫铁比例的调控对其性能影响较大，若比例不当，可能无法充分发挥其优势。

为了进一步提高纳米零价铁的分散性和稳定性，将其负载到各种载体上的研究也不断涌现。膨润土作为一种常见的载体，具有丰富的层状结构和较大的比表面积，能够为纳米零价铁提供良好的负载平台。相关研究制备了膨润土负载纳米零价铁复合材料，并用于处理含重金属和有机污染物的废水。结果显示，该复合材料对污染物的去除效果优于单一的纳米零价铁或膨润土，这是因为膨润土的负载不仅有