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从松子壳到双功能材料：氮掺杂多孔碳的制备与应用探索

一、引言

1.1研究背景与意义

随着全球经济的飞速发展以及人口数量的持续增长，能源需求急剧上升，传统化石能源的过度开采与使用引发了一系列严峻的能源与环境问题。化石能源不仅储量有限，面临着枯竭的风险，而且在燃烧过程中会释放大量的温室气体，如二氧化碳、甲烷等，导致全球气候变暖，引发冰川融化、海平面上升、极端气候事件频发等一系列环境问题。同时，还会产生氮氧化物、硫化物和颗粒物等污染物，对空气质量造成严重破坏，危害人类健康。在这样的背景下，开发和利用清洁能源存储和转换技术成为了全球应对能源和环境挑战的关键举措。

在众多能源存储和转换技术中，电催化技术因其能够实现能源的高效转换和利用，在水分解制氢、燃料电池、二氧化碳电还原等领域发挥着关键作用，成为了研究的热点。而碳材料由于具备独特的物理化学性质，如高导电性、良好的化学稳定性、丰富的孔隙结构和高比表面积等，在电催化领域展现出了巨大的应用潜力，成为重要的电极材料和催化剂载体。然而，纯碳材料的电化学性能仍存在一些局限性，如电子转移速率较慢、对某些反应物的吸附和活化能力不足等，限制了其在能源领域的进一步应用。为了克服纯碳材料的这些局限性，研究人员通过对碳材料进行掺杂改性，引入杂原子来调控其电子结构和表面性质，从而提高其电化学性能。在各种杂原子掺杂中，氮掺杂因其独特的优势而备受关注。氮原子与碳原子的原子半径相近，在掺杂过程中能够较好地融入碳材料的晶格结构，不易引起晶格的严重畸变，从而保持碳材料的结构稳定性。同时，氮原子的电负性比碳原子大，在碳材料中引入氮原子后，会改变碳材料的电子云分布，使碳材料具有更高的电子导电性和更强的化学活性。此外，氮原子还能与其他活性物种产生相互作用，提高活性物种的分散度和稳定性，从而显著提升碳材料在能源存储和转换领域的性能。

生物质作为一种丰富、可再生且环境友好的资源，来源广泛，包括农业废弃物、林业废弃物等。利用生物质制备碳材料，不仅可以实现废弃物的资源化利用，降低环境污染，还能为碳材料的制备提供可持续的原料来源，具有显著的环保效益和经济效益。松子壳作为一种常见的林业废弃物，产量丰富且未得到充分利用，以其为原料制备氮掺杂多孔碳材料，既可以解决松子壳的废弃物处理问题，又能为新型碳材料的制备开辟新的途径。因此，本研究致力于探索以松子壳为原料制备氮掺杂多孔碳材料的方法，并深入研究其在能源存储与转换等领域的双功能应用，对于缓解能源危机、减少环境污染以及推动可持续发展具有重要的现实意义。

1.2国内外研究现状

近年来，氮掺杂多孔炭基电催化材料因其在能源存储与转换领域的潜在应用价值，成为了国内外科研工作者研究的焦点，在制备方法和性能调控方面都取得了显著进展。

在制备方法上，国内外研究人员开发了多种合成策略。化学气相沉积法（CVD）是一种常用的制备方法，通过气态的碳源和氮源在高温和催化剂的作用下分解，碳原子和氮原子在基底表面沉积并反应，从而在材料表面生长出氮掺杂的碳层。该方法可以精确控制氮掺杂的位置和含量，制备出高质量的氮掺杂多孔炭材料，但其设备昂贵，制备过程复杂，产量较低，限制了其大规模应用。热解法也是一种广泛应用的制备方法，将含有碳源和氮源的前驱体在惰性气氛中高温热解，前驱体分解产生的碳原子和氮原子相互结合，形成氮掺杂多孔炭材料。热解过程中，前驱体的选择、热解温度、升温速率等因素都会对材料的结构和性能产生显著影响。以金属有机框架（MOFs）为前驱体的热解法备受关注，MOFs具有高比表面积、规则的孔道结构和可调节的组成，热解后可以得到具有丰富孔隙结构和均匀氮掺杂的碳材料。模板法常使用水溶性盐如NaCl和Na2SiO3作为模板，使碳源、氮源分散，形成具有较大比表面积和分级多孔结构的碳材料，这种结构不但有利于提高催化剂和电解质的有效接触面积，促进氧分子的扩散，缩短电催化过程中电子和离子的传输路径，还有助于产生更多的活性位点，提高氧还原催化性能。

在氮掺杂多孔碳材料的结构调控方面，研究主要集中在通过改变制备条件来调控材料的孔隙结构、氮掺杂形态和含量等。不同的氮源种类、碳源性质以及合成过程中的温度、时间等参数都会对最终材料的结构产生影响。例如，改变热解温度可以调整材料的石墨化程度和孔隙结构，进而影响其导电性和比表面积；选择不同的氮源会导致氮在碳材料中的掺杂形态不同，如吡啶氮、吡咯氮和石墨氮等，这些不同形态的氮对材料的电子结构和催化活性有着不同程度的影响。

在应用方面，氮掺杂多孔碳材料在电催化领域展现出了良好的性能，被广泛应用于氧还原反应（ORR）、氧析出反应（OER）、氢析出反应（HER）以及电催化固氮等反应中。在燃料电池和金属-空气电池等能源转换装置中，氮掺杂多孔碳材料作为阴极催化剂，可以有效地催化氧还原反应，