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草酸亚铁类Fenton体系构建及其对甲草胺的降解效能与机制探究

一、引言

1.1研究背景与意义

随着全球工业化和农业化的迅猛发展，水污染问题日益严峻，已成为威胁人类生存和可持续发展的重大挑战之一。据相关数据显示，全世界每年约有4200多亿立方米的污水排入江河湖海，污染了5.5万亿立方米的淡水，占全球径流总量的14%以上。在我国，水污染形势同样不容乐观，大量的工业和生活污水未经有效处理直接排放，农业生产中化肥和农药的不合理使用，使得部分水体污染严重，许多河流、湖泊和地下水水质恶化。

农药作为农业生产中不可或缺的化学品，在提高农作物产量、控制病虫害方面发挥了重要作用。然而，农药的大量使用也带来了严重的环境问题，农药水污染便是其中之一。农药通过直接向水体施药、农田施用后随雨水或灌溉水迁移、生产加工企业废水排放等途径进入水体，不仅污染地表水体，还会使地下水源遭受污染。农药水污染不仅导致水质恶化，影响水中生物的正常生存和繁衍，破坏生态平衡，还会通过食物链的富集作用对人体健康造成潜在威胁，如引发胃肠道疾病、损害肝脏和肾脏、影响神经系统和生殖系统功能，甚至增加癌症风险等。

甲草胺作为一种广泛应用的氯代乙酰胺类除草剂，化学名称为2-氯-N-(2,6-二乙基苯基)-N-(甲氧甲基)乙酰胺，在全球农业生产中被大量用于玉米、高粱、大豆等作物的杂草防治。然而，甲草胺具有较强的环境持久性和生物蓄积性，在土壤和水体中难以自然降解。研究表明，甲草胺在土壤中的半衰期可达1-3个月，在水体中的残留时间也较长。其长期存在于环境中，不仅对非靶标生物如鱼类、鸟类和水生无脊椎动物产生毒性影响，导致其生长发育受阻、繁殖能力下降甚至死亡，还可能通过饮用水和食物链进入人体，干扰人体内分泌系统，影响生殖健康，对人类健康构成潜在危害。

目前，处理甲草胺污染水体的方法众多，如臭氧氧化法、超声氧化法、辐射氧化法、电化学氧化法、光催化氧化法和Fenton氧化法等。其中，Fenton氧化法由于具有反应速度快、氧化能力强、操作简单等优点，在有机污染物降解领域受到了广泛关注。传统Fenton体系以亚铁离子（Fe2?）和过氧化氢（H?O?）为主要反应物，在酸性条件下，Fe2?催化H?O?分解产生具有强氧化性的羟基自由基（?OH），能够有效降解多种有机污染物。然而，传统Fenton体系存在一些局限性，如适用pH范围较窄（一般为2-4），在中性和碱性条件下，Fe2?容易形成氢氧化物沉淀，导致催化剂失活；反应过程中会产生大量含铁污泥，后续处理困难；H?O?利用率较低，增加了处理成本等。

为了克服传统Fenton体系的不足，研究人员开发了多种类Fenton体系，其中草酸亚铁类Fenton体系展现出独特的优势。草酸亚铁（FeC?O?）中的Fe2?与草酸根（C?O?2?）形成稳定的络合物，能够在较宽的pH范围内保持溶解状态，提高了Fe2?的稳定性和利用率。同时，草酸根的存在还可以与Fe3?发生络合反应，促进Fe3?向Fe2?的转化，加速Fenton反应的进行，从而提高对甲草胺等有机污染物的降解效率。因此，深入研究草酸亚铁类Fenton体系的构建及其降解甲草胺的性能和机理，对于解决甲草胺农药水污染问题具有重要的理论意义和实际应用价值。

1.2国内外研究现状

在草酸亚铁类Fenton体系的研究方面，国内外学者取得了一系列成果。Zhang等通过水热法制备了草酸亚铁材料，并将其应用于Fenton体系降解有机污染物，发现该体系在较宽的pH范围内（3-9）对多种有机污染物都具有良好的降解效果，且稳定性和重复使用性较好。其研究表明，草酸亚铁中的Fe2?与草酸根形成的络合物能够有效抑制Fe2?的氧化和沉淀，提高了Fenton反应的活性和稳定性。Sun等研究了草酸亚铁类Fenton体系降解抗生素的性能，发现该体系在中性条件下对四环素等抗生素的去除率明显高于传统Fenton体系。通过实验和表征分析，他们认为草酸根与Fe3?的络合作用促进了Fe3?的还原，维持了体系中Fe2?的浓度，从而加速了Fenton反应的进行。

在甲草胺降解的研究方面，也有众多学者进行了探索。Jiang等研究了水蒸汽浴FeS?高效Fenton降解甲草胺的性能，发现在初始pH为6.3时，经水蒸汽热处理后的FeS?-Fenton体系对甲草胺的降解速率为0.48min?1，约为未经处理的FeS?-Fentton体系的23倍。通过一系列表征技术，他们揭示了水蒸汽处理增强FeS?Fenton活性的机理，主要归因于含量增加的高活性表面Fe2?/Fe3?组份、较高的F