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摘要
温室气体过量排放引起的全球变暖已成为目前全世界最严重的生态环境问题之
一。中国作为碳排放大国对煤化工行业实施碳捕集具有重要意义。相变吸收剂作为
一种新型CO2吸收体系,在吸收CO2后发生相分离,再生时仅需将富相送入解吸塔,
降低了再生溶液的体积,进而可以降低再生能耗,逐渐成为新型吸收剂研究热点。
本论文通过快速筛选实验装置筛选出N-氨乙基哌嗪(AEP)-N,N,N,N,N-五甲
基二乙烯基三胺(PMDETA)、AEP-二乙氨基乙醇(DEEA)两种相变吸收体系,
并引入空间位阻胺进行调控优化。为进一步开发新型相变吸收体系,将AEP与有机
溶剂复配,筛选出AEP-NMP相变吸收体系。对上述三种相变吸收剂的吸收、解吸
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性能进行探究,得到综合性能良好的相变吸收体系,结合CNMR表征手段与量子
化学计算方法探究反应及分相机理。
复配筛选AEP-PMDETA、AEP-DEEA相变吸收体系,探究了总胺浓度、组分配
比、温度对吸收性能的影响以及时间、温度等因素对解吸性能的影响。引入空间位
阻胺二甘醇胺(DGA)和2-氨基-2-甲基-1-丙醇(AMP)对上述体系分别进行调控,
并探究了不同位阻胺浓度对吸收、解吸性能的影响。结果表明:(1)AEP-PMDETA
体系中3A2P(AEP:PMDETA摩尔比为3:2)具有较优的吸收性能,在40℃下,吸
收负荷为0.587mol/mol,富相体积为52%;解吸时间60min、解吸温度为120℃条
件下具有较优再生效率(31%)。但富相粘度较高达到了3219mPa·s。加入空间位阻
胺DGA调控优化得到2D1A2P(DGA:AEP:PMDETA摩尔比为2:1:2)体系,吸收负
荷为0.573mol/mol,富相粘度为343mPa·s,较3A2P降低了95%。且经过5次循环
吸收后,再生效率仍高于53%,具有较优的循环稳定性。(2)AEP-DEEA体系中
2A3D(AEP:DEEA摩尔比为2:3)具有较优的吸收性能,在40℃下,吸收负荷为
0.615mol/mol,富相体积为67%,富相粘度为146.7mPa·s。在解吸时间为60min、
解吸温度为120℃条件下具有较优再生效率(74.7%)。加入空间位阻胺AMP对富相
粘度进行优化,并调节DEEA浓度优化富相体积,其中0.4AMP1.6A3.5D
(AMP:AEP:DEEA摩尔比为0.4:1.6:3.5)体系具有较优的综合性能,吸收容量为
2.69mol/L,富相体积为67%,富相粘度为172.3mPa·s。经过5次循环吸收后,再
生效率仍高于72%,具有较优的循环稳定性。
复配筛选AEP-NMP相变吸收体系,探究了有机溶剂与水配比、有机胺浓度、
温度等因素对吸收性能的影响以及不同温度、时间对解吸性能的影响。结果表明:
25%A6N4H(AEP体积分数为25%,NMP:HO体积比为6:4)体系具有较优的吸收
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性能,在40℃下吸收负荷为1.06mol/mol,富相体积为56%,富相粘度为153mPa·s。
在解吸时间为30min、解吸温度为120℃下具有较优再生效率为71%,解吸容量为
2.6mol/L。经过5次循环后,再生效率高于65%,具有良好的吸收解吸性能。
基于筛选优化相变吸收体系完成了相变吸收捕集CO2工艺设计,包括工艺路线
选择和流程设计、物料热量衡算、主要设备设计和选型,并绘制了管路及仪表流程
图、车间设备布置图。
关键词相变吸收剂;CO捕集;吸收;有机胺;空间位阻胺;工艺设计
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Abstract
Theexcessiveemissionofgreenhousegasesleadingtoglobalwarminghasbecome
on
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