二维过渡金属硫族化合物的制备及光学特性调控.pdfVIP

摘要

由于二维材料众多优异的性能，受到研究学者的极大关注。二维过渡金属硫族化合物

（Two-dimensionalTransitionMetalDichalcogenides，TMDCs）作为其典型的代表，在传感器、

逻辑电子器件和光电器件等领域都有着独特的应用前景。而可控制备大面积、高质量的

TMDCs薄膜材料则是实现其广泛应用的基础。目前主要通过化学气相沉积法（ChemicalVapor

Deposition，CVD）制备TMDCs薄膜材料，但是CVD法制备过程通常需要较高的温度、严

格的实验条件，并且得到的薄膜材料通常面积较小，很难实现大面积、连续薄膜的制备。另

一方面，TMDCs的原子级薄厚度原因导致了其自身的弱光吸收和光发射，不可避免地限制了

其在光电探测器、发光二极管等方面的应用。此外，单层二硫化钨（Tungstendisulfide，WS）

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中拥有丰富的自旋和能谷相关的物理性质，通过对能谷极化的稳定控制可以实现一种全新的

编码方式。但是目前针对WS2的能谷极化调控一般是通过MnO、CoO等传统反铁磁材料来

实现，而这些传统反铁磁材料为体材料，形成的异质结构会破坏TMDCs本身原子级厚度和

可弯曲的优异性能。针对以上提出的问题，本文从以下三个方面开展研究，具体工作如下：

（1）通过对四硫代钨酸铵（Ammoniumtetrathiotungstate，(NH)WS）热分解过程的分

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析，提出一种通过两步热分解的方法来制备WS2薄膜材料，并研究不同前驱体溶剂、旋涂速

度等条件参数对WS表面形貌的影响。基于优化后的实验参数，在SiO/Si基底上成功实现

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晶圆级大面积、均匀、连续WS2薄膜材料的制备。通过电压电流特性曲线测试，验证了所制

备WS2薄膜材料具有良好的导电性。

（2）通过控制作为掩膜的聚苯乙烯（Polystyrene，PS）纳米球的几何形状和刻蚀时间，

制备出不同边长尺寸的周期性三棱台状Ag纳米阵列结构。进一步，将基于CVD法制备得到

的单层WS2薄膜材料转移到优化后的具有最优共振匹配的三棱台状银（Ag）纳米阵列结构上，

形成Ag/WS2复合结构。成功地实现了单层WS2光致发光（Photoluminescense，PL）和拉曼

散射的显著增强，特别是对其中性激子实现了更高的增强。此外，还通过时域有限差分法

（FiniteDifferenceTimeDomain，FDTD）和第一性原理（First-Principles）的理论计算，揭示

了等离子共振增强主要是通过局域电场的增强和电荷转移实现。

（3）构建二维铁磁金属材料FeB2与单层WS2的六种异质堆垛结构，采用第一性原理计

算，并考虑自旋轨道耦合，模拟了其能带结构和态密度，研究了FeB/WS异质结构的自旋和

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能谷相关的物理性质。发现引入二维铁磁金属FeB，可以使单层WS在K和K两个能谷处

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的自旋劈裂分别得到抑制和增强，前者增强到642meV，后者减小到33meV，同时产生383

meV和223meV的能谷劈裂，并通过态密度揭示了其机理是近邻磁矩耦合效应使单层WS2产

生了不同程度的自旋极化。

关键词：WS、热分解法、表面等离激元共振、银纳米结构、二维铁磁金属、能谷极化

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ABSTRACT

Two-dimension