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过渡金属硫化物氢析出催化剂：结构设计的策略与性能优化的路径

一、引言

1.1研究背景与意义

随着全球工业化进程的加速，能源需求持续攀升，传统化石能源的大量消耗引发了严峻的能源危机与环境污染问题。传统化石能源不仅储量有限，且在燃烧过程中会释放大量的温室气体和污染物，如二氧化碳、氮氧化物、硫化物等，对全球气候和生态环境造成了严重威胁。《2025能源产业生态报告》指出，我国能源结构虽已实现由“一煤独大”到多元协同的转型突破，但行业整体仍面临较为严峻的挑战，在传统化石能源领域，石油和天然气产业未来发展趋势将是保供稳产与绿色转型并重，煤炭行业则需要清洁高效利用与低碳转型深化齐驱。寻找清洁、可持续的替代能源已成为当务之急。

氢气作为一种理想的清洁能源，具有诸多显著优势。其一，氢元素在宇宙中分布广泛，约占宇宙物质总量的81.75％，在地球水体中储量也极为丰富，来源十分充足；其二，氢气的燃烧热值高，高达142.35kJ/g，约是汽油的3倍、酒精的3.9倍、焦炭的4.5倍，能够提供高效的能量输出；其三，氢气燃烧的产物只有水，不产生任何温室气体和污染物，对环境友好，不会对生态环境造成负担。在倡导绿色发展的今天，氢能源的开发与利用受到了前所未有的重视，被视为解决能源危机和环境污染问题的关键途径之一。

目前，制氢技术主要包括化石燃料重整制氢、电解水制氢、光催化制氢等。化石燃料重整制氢虽然成本较低，但会消耗大量的化石能源，并产生二氧化碳等温室气体，不符合可持续发展的要求；电解水制氢是一种较为清洁的制氢方法，但需要消耗大量的电能，成本较高；光催化制氢则利用太阳能作为驱动能源，具有广阔的应用前景，然而其效率受催化剂性能的制约，因此，开发高效的催化剂成为提高光催化制氢效率的关键。

过渡金属硫化物因其独特的物理化学性质，如良好的导电性、较高的光吸收系数和丰富的活性位点，被广泛应用于光催化制氢领域。在光催化制氢过程中，过渡金属硫化物能够吸收光能，激发产生光生电子-空穴对，这些光生载流子可以参与水的分解反应，实现氢气的生成。然而，单一组分的过渡金属硫化物往往存在一些问题，如光生电子-空穴对复合率高、光响应范围窄等，严重限制了其光催化性能的提升。因此，对过渡金属硫化物氢析出催化剂进行结构设计与性能优化具有重要的研究意义。通过合理的结构设计，可以改善催化剂的电子结构和晶体结构，提高光生电子-空穴对的分离效率，拓宽光响应范围；通过性能优化，可以增强催化剂的活性、稳定性和选择性，降低成本，从而推动光催化制氢技术的发展，为实现清洁能源的可持续生产提供有力支持。

1.2国内外研究现状

在过渡金属硫化物氢析出催化剂结构设计和性能优化方面，国内外学者开展了大量的研究工作。

国外研究起步较早，在基础理论和实验研究方面取得了一系列重要成果。例如，有研究团队采用溶胶-凝胶法、水热法或化学气相沉积法等方法，通过精确控制反应条件，制备出具有异质结构的过渡金属硫化物复合材料，该材料具有良好的光吸收性能和较高的电子传输速率，能够有效地提高光催化析氢的效率。通过构建氮掺杂碳（CN）壳封装的NiCoS异质结构（CN@NiCoS）电催化剂，精准调控界面硫迁移，克服了活性和稳定性之间的“跷跷板”关系，在碱性纯水和海水介质中10mA/cm2电流密度下的过电位仅为4.6和8mV，可稳定工作1000小时。

国内研究近年来发展迅速，在一些领域已经达到国际先进水平。研究人员通过掺杂、引入缺陷等手段来进一步提高异质结构过渡金属硫化物复合材料的光催化析氢性能。掺杂其他元素可以改变材料的电子结构和能带结构，从而增强其对光的吸收和利用效率；引入适当的缺陷可以有效地分离光生电子和空穴，降低其复合率，进一步提高光催化效率。还通过理论计算和模拟，深入研究光催化析氢性能的机理，为材料性能的优化提供理论依据。

然而，目前该领域仍存在一些挑战和问题需要解决，如如何进一步提高材料的性能、降低生产成本以及实现规模化生产等。未来的研究需要在现有基础上，不断探索新的结构设计策略和性能优化方法，加强理论与实验的结合，推动过渡金属硫化物氢析出催化剂的发展和应用。

1.3研究内容与创新点

本文主要研究内容包括：通过理论计算和实验研究，探索过渡金属硫化物氢析出催化剂的结构设计策略，如构建异质结构、调控界面硫迁移等，以提高光生电子-空穴对的分离效率和光响应范围；研究过渡金属硫化物氢析出催化剂的性能优化方法，如掺杂、引入缺陷等，以增强催化剂的活性、稳定性和选择性；深入探究过渡金属硫化物氢析出催化剂的作用机理，通过原位表征和理论计算等手段，揭示催化剂在析氢过程中的微观结构变化和反应动力学过程。

本文的创新点在于：提出了一种新的过渡金属硫化物氢析出催化剂结构设计策略，通过构建特殊的