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g-C3N4基纳米复合材料的制备工艺与可见光光催化性能优化研究

一、引言

1.1研究背景与意义

随着全球工业化进程的加速，环境污染和能源短缺问题日益严峻，成为威胁人类可持续发展的重大挑战。工业废水、废气的大量排放，导致水体污染、空气污染等环境问题愈发严重，对生态系统和人类健康造成了极大的危害。与此同时，传统化石能源的过度开采与消耗，使得能源储备逐渐减少，能源危机的阴影笼罩全球。在这样的背景下，开发高效、环保的环境污染治理技术和可持续的清洁能源获取方法迫在眉睫。

光催化技术作为一种利用光能驱动化学反应的绿色技术，在环境污染治理和能源转换领域展现出巨大的潜力。通过光催化剂吸收光能，产生具有强氧化还原能力的光生载流子，能够实现对有机污染物的降解、有害气体的净化以及太阳能到化学能的转化，如光解水制氢、二氧化碳还原等。这一技术不仅能够有效解决环境污染问题，还为清洁能源的开发提供了新的途径，对于实现可持续发展目标具有重要意义。

石墨相氮化碳（g-C3N4）作为一种新型的非金属有机光催化剂，因其独特的结构和物理化学性质，在光催化领域备受关注。g-C3N4由地球上储量丰富的碳和氮元素组成，具有适中的带隙（约2.7eV），能够吸收可见光，实现对太阳能的有效利用；同时，它还具备良好的化学稳定性、热稳定性以及无毒无污染等优点，在光催化降解有机污染物、光解水制氢、二氧化碳还原等方面展现出潜在的应用价值。然而，g-C3N4也存在一些固有的缺点，如光生载流子复合率高、比表面积小、可见光吸收范围有限等，这些问题限制了其光催化性能的进一步提升，阻碍了其实际应用。

为了克服g-C3N4的这些局限性，研究人员致力于开发g-C3N4基纳米复合材料，通过与其他材料复合，利用材料之间的协同效应，改善g-C3N4的光催化性能。例如，与半导体材料复合构建异质结，能够促进光生载流子的分离和转移；与金属纳米颗粒复合，可利用金属的表面等离子体共振效应增强光吸收等。对g-C3N4基纳米复合材料的制备及其可见光光催化性能的研究，不仅有助于深入理解光催化反应机理，为光催化剂的设计和优化提供理论基础，还能够推动光催化技术在环境污染治理和能源领域的实际应用，具有重要的科学意义和实用价值。

1.2g-C3N4材料概述

g-C3N4是一种具有类石墨烯结构的二维片层状聚合物半导体材料，其结构由sp2杂化的碳（C）和氮（N）原子通过共价σ键和π键连接，形成基于三嗪环和三-均-三嗪环结构单元的网状结构，二维纳米片层间通过范德华力结合。理论计算表明，3-s-三嗪环结构连接而成的g-C3N4更为稳定。在g-C3N4的结构中，C、N原子以特定的方式排列，形成了高度离域的π共轭体系，其中Npz轨道组成最高占据分子轨道（HOMO），Cpz轨道组成最低未占据分子轨道（LUMO），这种结构赋予了g-C3N4独特的物理化学性质。

从能带结构来看，g-C3N4的禁带宽度约为2.7eV，这使其能够吸收波长小于475nm的蓝紫光，从而具备可见光响应能力。其导带底位置约为-1.1V（vs.NHE），价带顶位置约为+1.6V（vs.NHE），导带底位置较水的还原电势更负，也较CO?转化为碳燃料的还原电势更负，这使得g-C3N4在光催化分解水制氢和CO?还原制备太阳燃料等反应中具有潜在的优势。

在化学稳定性方面，g-C3N4表现出色。它能在高温下保持性能稳定，在空气中超过600℃时热稳定性才会开始下降；同时，在强酸强碱环境中也能维持自身的结构和性能，在水、乙醇、N，N-二甲基甲酰胺、四氢呋喃、甲苯及稀的酸、碱等多种溶剂中均可稳定存在。此外，g-C3N4经测试对SPF级KM小鼠急性经口毒性属于实际无毒，对大肠杆菌、金黄色葡萄球菌有良好的抑菌作用，体现了其环境友好的特性。

作为光催化剂，g-C3N4具有诸多优势。与传统的TiO?光催化剂相比，g-C3N4的吸收光谱范围更宽，不需要紫外光，仅在普通可见光下就能起到光催化作用，且更能有效活化分子氧，产生超氧自由基用于有机官能团的光催化转化和有机污染物的光催化降解，更适用于室内空气污染治理和有机物降解。然而，g-C3N4也存在一些明显的不足。其光生载流子复合速度较快，导致光生电子-空穴对容易在材料内部复合，从而降低了光催化效率；比表面积相对较小，活性位点有限，电荷转移效率低下，限制了光催化反应的进行；可见光吸收范围虽然较传统催化剂有所拓宽，但仍不够理想，无法充分利用太阳能。这些缺点制约了g-C3N4在实际光催化应用中的性能表现。

1.3研究目的与内容

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