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低温等离子体赋能MoS?基催化剂：CO加氢制低碳醇的性能与机制探究

一、引言

1.1研究背景与意义

随着全球经济的快速发展，能源需求持续增长，传统化石能源的日益枯竭以及其使用带来的环境污染问题，促使人们迫切寻求可持续的清洁能源解决方案。低碳醇作为一种重要的清洁能源和化工原料，具有高能量密度、低污染排放等优点，在替代传统燃料和化工合成领域展现出巨大的潜力。合成低碳醇的方法众多，其中CO加氢制低碳醇技术因其原料来源广泛（如煤、天然气、生物质等经重整均可得到CO和H?合成气），成为了研究的热点之一。

在CO加氢制低碳醇的过程中，催化剂起着至关重要的作用，它直接影响着反应的活性、选择性和稳定性。开发高效的催化剂是实现该反应工业化应用的关键。MoS?基催化剂由于其独特的晶体结构和电子特性，展现出良好的催化性能，如较高的活性和醇选择性，尤其是在耐硫性方面表现突出，这使得其在以含硫合成气为原料的反应中具有显著优势，被认为是极具应用前景的合成低碳醇催化体系之一。然而，传统的MoS?基催化剂仍存在一些不足之处，如活性位点的利用率有待提高、催化活性和选择性仍需进一步优化等问题，限制了其大规模工业应用。

低温等离子体作为一种新兴的技术，具有高能电子、活性粒子等丰富的活性物种，能够在温和条件下对催化剂进行改性，为提高催化剂性能提供了新的途径。将低温等离子体技术引入MoS?基催化剂的制备和改性过程，有望通过等离子体与催化剂之间的相互作用，调控催化剂的结构和表面性质，增加活性位点数量，改善活性位点的分布，从而提高MoS?基催化剂在CO加氢制低碳醇反应中的性能。因此，开展低温等离子体合成CO加氢制低碳醇用MoS?基催化剂的研究具有重要的理论意义和实际应用价值，不仅有助于深入理解催化剂的构效关系和反应机理，还为开发高效、稳定的低碳醇合成催化剂提供新的方法和策略，推动CO加氢制低碳醇技术的工业化进程，对缓解能源危机和减少环境污染具有积极的影响。

1.2国内外研究现状

在CO加氢制低碳醇催化剂的研究领域，国内外学者开展了大量的工作。早期研究主要集中在改性的甲醇合成催化剂，如对Zn-Cr、Cu-Zn催化剂添加碱金属助剂以获得低碳混合醇，但这类催化剂存在操作条件苛刻或活性、选择性不理想等问题。随后，Cu-Co体系催化剂受到关注，其作为改性的F-T合成催化剂，通过改进制备工艺如采用超声辅助反相共沉淀法、引入等离子体和高能球磨等非常规技术，在一定程度上提高了催化性能。

MoS?基催化剂由于其独特的耐硫性、较高的活性和醇选择性以及寿命长等优点，逐渐成为研究热点。国外研究人员通过实验和理论计算相结合的方式，深入探究了MoS?基催化剂的活性位点和反应机理，发现过渡金属（如Fe、Co、Ni等）的加入可显著提高催化剂活性和C?+OH选择性，以Co作为第二组分并添加少量K助剂的担载型Mo-Co-K催化剂表现出较好的性能。国内学者则侧重于通过优化制备方法和添加助剂来提高MoS?基催化剂的性能，研究发现以活性炭为载体时，催化剂具有较高的活性，贵金属Rh作为助剂可催化反应物分子CO的解离、插入和加氢等。

低温等离子体在催化剂制备和改性方面的应用是近年来的研究趋势。国外已有研究将等离子体技术应用于Co/Al?O?在F-T催化剂以及Ni基催化剂的制备中，证实能够加强活性组分的分散度，提高催化剂性能。国内也有相关报道，采用射频等离子体技术制备CuCo/ZrO?催化剂用于CO加氢催化转化制低碳醇，与常规焙烧法制备的催化剂相比，等离子体技术制备的催化剂有效抑制了烃类的生成，提高了目标产物的选择，CO加氢的反应活性和产物低碳醇的时空收率均显著提高。然而，将低温等离子体与MoS?基催化剂相结合用于CO加氢制低碳醇的研究还相对较少，相关的反应机理和构效关系尚不完全明确，仍有很大的研究空间。

1.3研究内容与目标

本研究旨在通过低温等离子体技术制备和改性MoS?基催化剂，用于CO加氢制低碳醇反应，深入探究其催化性能和反应机理，具体研究内容如下：

MoS?基催化剂的制备与低温等离子体改性：采用传统方法制备MoS?基催化剂，在此基础上，引入低温等离子体技术对其进行改性处理，通过改变等离子体的处理参数（如功率、时间、气体种类等），制备一系列不同条件下的改性MoS?基催化剂。

催化剂的表征与性能测试：运用多种先进的表征技术（如XRD、TEM、XPS、Raman等）对制备的催化剂进行详细表征，分析催化剂的晶体结构、微观形貌、表面化学组成和电子结构等性质。在固定床反应器中对催化剂进行CO加氢制低碳醇的性能测试，考察催化剂的活性、选择性和稳定性，研究低温