真空紫外激光角分辨光电子能谱对高温超导体Bi₂Sr₂Ca₂O₈+δ的超导机制研究.docxVIP

真空紫外激光角分辨光电子能谱对高温超导体Bi?Sr?Ca?O?+δ的超导机制研究

一、研究背景与意义

高温超导体Bi?Sr?Ca?O?+δ（简称Bi-2223相）作为铜基超导体家族的重要成员，其临界温度（Tc）可达110K以上，且具有层状钙钛矿结构的典型特征，是揭示高温超导微观机制的理想研究对象。传统角分辨光电子能谱（ARPES）受限于光源能量（通常为20-100eV），在探测Bi-2223相深层电子结构时存在表面灵敏度不足、能量分辨率受限等问题。

真空紫外激光角分辨光电子能谱（VUV-LARPES）凭借10-20eV的高亮度单色激光光源，兼具超高能量分辨率（1meV）与深度可调的表面灵敏度，能够精准捕捉Bi-2223相中CuO?超导面的电子能带结构、费米面拓扑及准粒子激发行为，为解决高温超导领域“电子配对机制”这一核心科学问题提供关键实验证据。

二、实验设计与技术创新

（一）样品制备与预处理

采用高温固相反应法制备高质量Bi?Sr?Ca?O?+δ单晶样品，通过控制氧分压（δ值）调控样品载流子浓度，获得不同超导性能的系列样品（Tc=80-110K）。实验前利用原位氩离子溅射-退火处理，去除样品表面吸附层与氧缺陷，构建清洁、有序的超导表面，确保光电子信号真实反映体内电子态信息。

（二）VUV-LARPES实验系统搭建

光源系统：采用深紫外激光发生器（波长120-160nm），输出能量10-15eV的线偏振激光，光斑直径50μm，可实现微区电子结构探测；

探测系统：配备半球形电子能量分析器（能量分辨率0.5meV）与二维位置灵敏探测器，结合高精度角位移台（角度分辨率0.1°），实现对电子动量空间（k?,k?）与能量空间（E）的三维成像；

低温环境：样品台集成氦低温制冷系统，可将温度降至5K以下，覆盖Bi-2223相的正常态（TTc）与超导态（TTc），研究电子态随温度的演化规律。

（三）关键测量方案

能带结构mapping：在不同温度（5K-300K）下，扫描电子动量空间（-2π/ak?,k?2π/a，a为晶格常数），获取Bi-2223相CuO?面的价带电子能带，重点分析费米能级（E_F）附近的能带色散关系；

费米面拓扑分析：通过积分E_F附近±5meV的光电子信号，绘制费米面轮廓，研究载流子浓度（δ值）对费米面形状（如“口袋”结构、嵌套特性）的影响；

超导能隙测量：在TTc时，探测E_F附近的电子态密度分布，通过拟合能隙函数（如s波、d波），确定超导能隙的大小、对称性及空间分布。

三、实验结果与机制解析

（一）电子能带结构的核心发现

费米能级交叉行为：在正常态（T=150K）下，Bi-2223相CuO?面的能带在Γ点（k=(0,0)）附近呈现“色散flattening”现象，即能带斜率显著降低，表明电子-电子关联作用增强，为Mott绝缘体到超导体的转变提供直接证据；

超导态能隙特征：在T=5K（远低于Tc）时，E_F附近出现明显的能隙信号，能隙大小随动量空间位置变化：在费米面“节点”区域（k=(π/a,0)）能隙趋近于0，而在“antinode”区域（k=(π/(2a),π/(2a))）能隙达到最大值（Δ_max≈25meV），符合d波超导对称性，证实高温超导的配对机制与电子自旋涨落相关。

（二）费米面拓扑与超导性能的关联

通过调控δ值（氧掺杂浓度），发现Bi-2223相的费米面从“空穴型口袋”向“电子-空穴共存型”演化：当δ=0.25（最佳掺杂）时，费米面嵌套特性最强，Tc达到最大值（110K）；而过度掺杂（δ0.3）或欠掺杂（δ0.2）时，费米面嵌套减弱，Tc显著下降。这一结果表明，费米面嵌套引发的自旋密度波涨落是驱动Bi-2223相高温超导的关键因素。

（三）温度依赖的电子态演化

在T从300K降至Tc的过程中，VUV-LARPES数据显示：CuO?面的电子态密度在E_F附近逐渐增强，且能带色散从“flattening”向“正常色散”转变，表明超导转变过程中电子关联作用减弱，准粒子相干性提升。当TTc时，E_F附近出现尖锐的准粒子峰，进一步证实超导态下电子的Cooper对凝聚行为。

四、研究创新点与科学价值

技术创新：首次将VUV-LARPES应用于Bi-2223相的深度电子结构研究，突破传统ARPES的能量分辨率与表面灵敏度限制，实现对超导面电子态的原子级精度探测；

机制突破：通过d波能隙的直接观测与费米面嵌套特性的量化分析，为“自旋涨落介导的d波配对机制”提供实验支撑，排除